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激光产生温稠密物质的微观动力学过程及状态诊断

康冬冬 曾启昱 张珅 王小伟 戴佳钰

康冬冬, 曾启昱, 张珅, 等. 激光产生温稠密物质的微观动力学过程及状态诊断[J]. 强激光与粒子束, 2020, 32: 092006. doi: 10.11884/HPLPB202032.200121
引用本文: 康冬冬, 曾启昱, 张珅, 等. 激光产生温稠密物质的微观动力学过程及状态诊断[J]. 强激光与粒子束, 2020, 32: 092006. doi: 10.11884/HPLPB202032.200121
Kang Dongdong, Zeng Qiyu, Zhang Shen, et al. Dynamics and micro-structures in generation of warm dense matter using intense laser[J]. High Power Laser and Particle Beams, 2020, 32: 092006. doi: 10.11884/HPLPB202032.200121
Citation: Kang Dongdong, Zeng Qiyu, Zhang Shen, et al. Dynamics and micro-structures in generation of warm dense matter using intense laser[J]. High Power Laser and Particle Beams, 2020, 32: 092006. doi: 10.11884/HPLPB202032.200121

激光产生温稠密物质的微观动力学过程及状态诊断

doi: 10.11884/HPLPB202032.200121
基金项目: 国家重点研发计划项目(2017YFA0403200);科学挑战专题项目(TZ2016001);国家自然科学基金项目(11874424,11774429,11904401,U1830206)
详细信息
    作者简介:

    康冬冬(1984—),男,博士,副教授,从事高能量密度物理研究;ddkang@nudt.edu.cn

    通讯作者:

    戴佳钰(1981—),男,博士,教授,从事原子与分子物理和高能量密度物理研究;jydai@nudt.edu.cn

  • 中图分类号: O522+.2

Dynamics and micro-structures in generation of warm dense matter using intense laser

  • 摘要: 随着大型激光装置的建立和精密测量技术的发展,强激光与固体相互作用成为实验室产生温稠密物质的一个重要手段。温稠密物质的结构复杂性、瞬态性和非平衡性给理论建模和实验测量带来了巨大挑战。本文系统介绍了激光产生温稠密物质的实验手段和理论模拟方法方面的重要进展,分析了其中的电子激发动力学、电子-离子能量弛豫过程、离子动力学等物理过程,总结了温稠密物质状态诊断的实验技术和理论方法,并论述了激光产生温稠密物质的发展趋势。
  • 图  1  超快激光产生温稠密金的演化图[84]

    Figure  1.  Contour plots of parameters of the laser-generated warm dense gold[84]

    图  2  完全熔化时间与激光能量密度的关系[84]

    Figure  2.  Melting time as a function of energy density of laser[84]

    图  3  电子-离子温度随时间变化图[14]

    Figure  3.  Time evolution curves of electron and ion temperature[14]

    图  4  不同密度条件下电子温度和离子温度随时间的演化及不同理论方法和分子动力学模拟方法计算库伦对数比较[15]

    Figure  4.  Temporal evolution of ion and electron temperatures at different densities and Coulomb logarithms calculated from various theoretical methods and molecular dynamics simulations[15]

    图  5  四种温度密度状态氢的电导率和光吸收系数[66]以及不同温度下的氢的电导率随压强的变化关系[107]

    Figure  5.  Electrical conductivity and optical absorption coefficient for four state points of hydrogen[66]and electrical conductivity of hydrogen[107]

    图  6  高温下氢的电导率随温度的变化关系[108]

    Figure  6.  Electrical conductivity curves of hydrogen as a function of temperature[108]

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出版历程
  • 收稿日期:  2020-05-13
  • 修回日期:  2020-07-15
  • 网络出版日期:  2020-07-28
  • 刊出日期:  2020-08-15

激光产生温稠密物质的微观动力学过程及状态诊断

doi: 10.11884/HPLPB202032.200121
    基金项目:  国家重点研发计划项目(2017YFA0403200);科学挑战专题项目(TZ2016001);国家自然科学基金项目(11874424,11774429,11904401,U1830206)
    作者简介:

    康冬冬(1984—),男,博士,副教授,从事高能量密度物理研究;ddkang@nudt.edu.cn

    通讯作者: 戴佳钰(1981—),男,博士,教授,从事原子与分子物理和高能量密度物理研究;jydai@nudt.edu.cn
  • 中图分类号: O522+.2

摘要: 随着大型激光装置的建立和精密测量技术的发展,强激光与固体相互作用成为实验室产生温稠密物质的一个重要手段。温稠密物质的结构复杂性、瞬态性和非平衡性给理论建模和实验测量带来了巨大挑战。本文系统介绍了激光产生温稠密物质的实验手段和理论模拟方法方面的重要进展,分析了其中的电子激发动力学、电子-离子能量弛豫过程、离子动力学等物理过程,总结了温稠密物质状态诊断的实验技术和理论方法,并论述了激光产生温稠密物质的发展趋势。

English Abstract

康冬冬, 曾启昱, 张珅, 等. 激光产生温稠密物质的微观动力学过程及状态诊断[J]. 强激光与粒子束, 2020, 32: 092006. doi: 10.11884/HPLPB202032.200121
引用本文: 康冬冬, 曾启昱, 张珅, 等. 激光产生温稠密物质的微观动力学过程及状态诊断[J]. 强激光与粒子束, 2020, 32: 092006. doi: 10.11884/HPLPB202032.200121
Kang Dongdong, Zeng Qiyu, Zhang Shen, et al. Dynamics and micro-structures in generation of warm dense matter using intense laser[J]. High Power Laser and Particle Beams, 2020, 32: 092006. doi: 10.11884/HPLPB202032.200121
Citation: Kang Dongdong, Zeng Qiyu, Zhang Shen, et al. Dynamics and micro-structures in generation of warm dense matter using intense laser[J]. High Power Laser and Particle Beams, 2020, 32: 092006. doi: 10.11884/HPLPB202032.200121
  • 温稠密物质(WDM)是介于低温凝聚态和高温理想等离子体之间的物质状态,其温度范围为0.1~100 eV,密度从0.1倍固体密度到100倍固体密度甚至更高。温稠密物质广泛存在于激光与物质相互作用、冲击压缩、爆轰过程及星体演化等物理过程中,其研究对惯性约束聚变(ICF)、高能粒子束与物质相互作用、Z箍缩、天体物理以及地球科学等领域具有重要的科学意义和应用价值[1-4]

    实验上产生温稠密物质的方法包括力学碰撞技术、离子束、电脉冲功率、化学内爆、强激光、金刚石对顶砧技术结合激光加载等手段[5-6]。随着大型激光装置的建立和精密测量技术的发展,强激光与固体相互作用成为实验室产生温稠密物质的一个重要手段[7-12]。激光与物质相互作用时,激光首先会激发电子,电子首先达到局域平衡,因此电子先被加热,然后电子与离子碰撞(或电声作用)把能量交换给离子,体系发生熔化且温度持续上升。同时,通过采取等容加热、对撞冲击波等等容加热方法避免物质密度降低,最终形成平衡态温稠密物质[13]。激光与物质相互作用过程这一非平衡过程涉及到电子-电子能量交换、电子-离子能量交换、离子-离子能量交换以及激光与物质的能量交换,其中包含激发、电离、解离、碰撞及电子复合、晶格熔化等复杂的物理过程,且其结构无序化等因素使得我们缺乏手段对其进行状态诊断,给科学研究带来了巨大的挑战。特别地,对电子-离子能量弛豫过程这一中间阶段,目前实验和理论结果之间还存在巨大差距,促使我们对激光产生温稠密物质进行更加深入的研究[14-15]

    温稠密物质构成复杂,包括自由电子、分子、团簇、中性原子、各价态离子以及各类短程有序结构。高温条件使温稠密物质温度处于电子费米温度附近,电子部分简并,稠密环境使温稠密物质的离子处于强耦合状态,离子间相互作用非常重要。温稠密物质中的电子、离子动力学以及宏观物性变化涉及从微观到宏观的多空间尺度以及从as,fs到ps,ns的多时间尺度过程。除此之外,激光产生温稠密物质具有非均匀性和瞬态等特性,对其状态诊断必须要发展时间分辨的单发诊断方法和空间分辨的探测手段。理论上,对热力学系统而言,蒙特卡罗模拟和分子动力学模拟(MD)是两种最常用的计算机模拟方法。与蒙特卡罗模拟[16-18]相比,分子动力学可以得到物质的动力学演化过程和动态性质,目前来看是研究激光产生温稠密物质的重要理论工具。原则上只要构建准确的粒子间相互作用势,分子动力学方法就能够自然地描述激光产生温稠密物质的碰撞、屏蔽、弛豫以及宏观状态演化等物理过程。目前,人们已经发展了多种分子动力学方法,包括第一性原理分子动力学[19-21]、量子朗之万分子动力学[22-25]、平均原子分子动力学[26-27]以及电子力场分子动力学[15, 28-29]等,并且将这些方法成功地应用到温稠密物质的理论模拟中,极大地加深了我们对温稠密物质动力学过程的理解。

    近年来,我国的科研团队在激光产生温稠密物质的实验和理论方面做出了卓有成效的工作。中国工程物理研究院激光聚变研究中心利用“神光”系列装置发展了一系列温稠密物质精密光谱诊断技术[10-12],中国工程物理研究院流体物理研究所利用轻气炮多次冲击压缩产生温稠密气体,发展了一系列状态方程诊断技术[30-34]。国防科技大学原子与分子物理课题组发展的量子朗之万分子动力学模型,构建了从低温凝聚态到温稠密区直至高温理想等离子体的统一的理论描述[22-25]。北京应用物理与计算数学研究所利用量子分子动力学结合无轨道分子动力学方法对温稠密物质的平衡态性质进行了大量研究[35-36]。北京大学温稠密物质研究组发展了高温下平面波近似自由电子波函数的量子分子动力学方法[37],极大提高了量子分子动力学对高温物质的计算效率。此外还有很多高水平研究组对温稠密物质的结构和动力学性质的研究达到了国际一流。本文较为系统介绍了国内外近年来在激光与固体相互作用产生温稠密物质方面的研究进展,重点论述了其动力学过程的物理机制和状态诊断方法,分析了发展趋势。

    • 金刚石对顶砧技术(DAC)在高压物理和地球物理领域已经有了很广泛的应用[38]。结合激光加热等手段,该技术也可以用来产生温稠密物质状态[39-40]。目前该方法中所用的激光强度较低,一般低于1013 W/cm2。金刚石作为压砧材料具有高强度和高硬度,可以将样品加压至百GPa量级的高压状态,同时对可见光和X射线有较好的透明度,方便应用诸如X射线衍射谱(XRD)等诊断手段。两块金刚石之间通常用圆环状的垫片约束样品。在垫片内嵌入掺杂Cr元素的氧化铝,可以简单地采用其荧光谱线随压强变化的线性移动关系标定样品所对应的压强,获得百GPa压强以下的较为可靠的数据。与动态压缩相比,静态压缩方案得到的温稠密物质状态的温度通常较低,最高范围约在5000 K。在最近的一些实验中,静态压缩也可以结合冲击压缩,进一步提高获得的压强范围。

    • 动态压缩通常包括冲击压缩和斜波压缩,可以将初始状态的样品压缩至若干倍固体密度,温度提升到几千K直至几十万K,是实验室产生温稠密物质最常用的手段。用于动态压缩的激光强度一般在1013~1015 W/cm2范围。冲击压缩与斜波压缩的不同之处在于,冲击压缩的波前和波后物质的状态发生突变,通常要满足雨贡纽关系,因而冲击波后达到的状态取决于样品的初始状态。斜波压缩可以理解为无数光滑的小冲击波的叠加,可以有效控制熵增,从而达到偏离主雨贡纽曲线的更高的压缩比和更低的温度状态,通过精细的设计甚至可以实现等熵压缩[41-42]。但相应地,斜波压缩也对加载激光的波形整形能力提出了更精细的要求。除此之外,通过冲击-卸载方式和多重冲击方式也可以得到主雨贡纽曲线之外的温稠密物质状态。

      动态压缩的加载方式有很多种,包括力学碰撞、轻气炮、Z箍缩和激光动态压缩等[6],其中激光是实验室产生温稠密物质的常用工具。由于近年来啁啾脉冲放大技术的快速发展,利用激光进行动态压缩可以产生比力学碰撞和轻气炮技术更高的冲击波波速,在实验室中方便地产生时间尺度为ns量级的温稠密物质状态,将压强扩展到104 GPa、温度扩展到100 eV的更高参数区间[8-9]

      典型例子如惯性约束聚变中就是采用的激光动态压缩方式,这又可以分为直接驱动和间接驱动两类[43-44]。直接驱动中,高功率激光直接打在经过设计的靶上,激光打到的位置就会快速形成高温的等离子体冕区并向外喷射,根据火箭模型,这些向外喷射的等离子体就会产生反方向的推力,从而在样品中产生冲击波,这就是所谓的激光烧蚀过程。靶的烧蚀层通常为碳氢塑料材料构成,高功率激光不能深入靶内大于等离子体临界密度的部分,在烧蚀层产生的冲击波将进一步传播并压缩样品。直接驱动方式的不足之处在于,难以保证加载在空间上的均匀性,难以压制流体力学不稳定性的增长。同时,高功率激光的烧蚀过程产生的超快电子会不可避免地预热样品,将改变样品的初始状态。为缓解上述问题,实验室常采用间接驱动方式,不同于直接驱动方式中高功率激光直接打在靶上,间接驱动中会将激光打到高原子序数材料构成的黑腔(通常为金腔)内壁,转化为黑腔内高温的X射线辐射场,进而烧蚀靶外层的烧蚀层。由于黑腔内的X射线辐射场有较好的空间均匀性,间接驱动方式能以牺牲能量利用效率为代价提供比直接驱动方式更好的加载均匀性。

    • 强度达到1017~1018 W/cm2的超强激光可以用来产生X射线或质子束,并利用它们更好的穿透特性对固体样品进行体加热,从而在样品飞散之前得到温稠密物质状态[45-46]。为了保证加热的均匀性,采用等容加热的样品通常不能太厚。以激光产生X射线等容加热产生温稠密物质为例[47],激光打在Rh材料上,发出2.7~3.4 keV的X射线,对直径为600 μm的Be圆柱样品进行体加热得到温稠密物质状态,并通过X射线汤姆孙散射谱(XRTS)对其温度密度进行诊断。

      激光产生质子束通常需要强度大于1018 W/cm2的相对论激光打到固体靶上,通过靶后鞘层加速机制(TNSA)[48]或光压加速机制(RPA)[49-50]得到质子束,并用质子束对固体样本进行体加热得到温稠密物质状态[51]。值得一提的是,相对论激光机制产生的质子能谱较宽,内爆质子是单能的,所以这种方法需要对质子束在固体中的能量沉积过程有较为准确的了解。

      随着X射线自由电子激光(XFEL)技术的发展,等容加热也可以通过XFEL实现[52]。XFEL的脉冲只有几十fs,在一个脉冲内可以迅速将电子加热到100 eV量级的高温,同时由于离子的质量大,在几十fs内来不及扩散,可以认为样品处在标准固体密度下的高温电子和低温离子的双温稠密等离子体状态。这样奇异的极端物质状态可以通过X射线发射谱和汤姆孙散射谱进行诊断,对包括电离势降低在内的基本物理问题进行定量研究[53]。类似激光产生质子束等容加热的方式,温稠密物质也可以通过重离子加速器产生的重离子束产生[54]。另外,还有通过超快电子加热创造温稠密物质状态的尝试[55]

      在实验室产生温稠密物质的困难在于产生具有一定空间均匀性的温稠密物质状态并保持一定的时长以便对其进行诊断。上述三种常见的在实验室里产生温稠密物质状态的手段中,静态压缩得到的温稠密物质状态空间均匀性好、时间窗口最长,诊断较为方便,但代价是压强和温度最低,通常为~100 GPa,~1000 K量级。等容压缩在保证良好的空间均匀性的条件下达到了~100 eV量级的高温,但其样本密度通常无法变化,并且时间窗口只有~10 fs量级,给诊断带来了巨大的挑战。动态压缩的压强、温度参数可以有较宽的变化范围(~10 TPa,~10 eV),其时间窗口在~1 ns量级,但其空间均匀性的质量取决于驱动方式、制靶精度等多种因素。令人遗憾的是,目前现有的实验手段尚只能涵盖非常有限的温稠密物质状态参数范围。

    • 随着计算机技术的飞速发展,基于密度泛函理论的第一性原理分子动力学在温稠密物质研究中得到了广泛应用,已经成为研究温稠密物质基态电子结构、粒子输运性质以及光谱性质的有力工具。第一性原理计算可以得到温稠密物质的电子信息,包括能带结构、电子态密度等,以及从激发态电子信息导出的一系列性质,比如电子热容,电子离子碰撞系数、声子谱,反映电子-离子碰撞效应的静态结构因子、动态结构因子等[56]。也有对于实验结果的预测,比如Debye-Waller因子、X射线吸收谱等[57]。但作为建立在绝热近似下的单电子计算方法,对在温稠密物质中的核心应用来说,如何通过第一性原理计算得到更为精确的温稠密物质性质,是值得不断深入探索的核心内容。

      第一性原理分子动力学的基本思想是物质中离子在由电子系统提供的势能面上做经典运动,电子结构通过密度泛函理论(DFT)计算得到,由Hellmann-Feynman定理计算的离子受力代入牛顿运动方程求解离子动力学演化。在Kohn-Sham-Mermin[58-60]密度泛函理论框架下,一个处于平衡状态的有限温度多电子系统的自由能可以通过巨正则势对电子密度求极小值得到。巨正则势$\varOmega (n)$可写为

      $$\varOmega (n) = F(n) + \int {{\rm{d}}{{r}}[v({{r}}) -{{\mu}} ]n({{r}})} $$ (1)

      式中:$v({{r}})$是作用于电子系统的外场势;$\mu $是化学势;$n({{r}})$是电子密度。自由能$F(n)$可以分解为无相互作用体系自由能${F_{\rm{s}}}(n)$、经典库仑相互作用能${F_{\rm{H}}}(n)$和交换关联自由能${F_{{\rm{xc}}}}(n)$的贡献之和,即

      $$F(n) = {F_{\rm{s}}}(n) + {F_{\rm{H}}}(n) + {F_{{\rm{xc}}}}(n)$$ (2)

      Kohn和Sham提出采用单电子波函数${\phi _i}({{r}})$构造电子密度函数$n({{r}})$,利用变分原理得到单电子波函数满足的Kohn-Sham方程

      $$\left[ {{\rm{ - }}\frac{{\rm{1}}}{{\rm{2}}}{\nabla ^{\rm{2}}}{\rm{ + }}{V_{{\rm{KS}}}}[n({{r}})]} \right]{\phi _i}{\rm{(}}{{r}}) = {\varepsilon _i}{\phi _i}({{r}})$$ (3)

      式中:有效势${V_{{\rm{KS}}}}[n({{r}})]$包括外场势、库仑相互作用势和交换关联势,${\phi _i}(r)$是第i个单电子轨道波函数。自洽迭代求解上述方程就可得到电子密度函数,从而获得系统能量、压强等平衡态热力学性质。

      除了传统的Kohn-Sham方程,我们还可以采用无轨道密度泛函理论来求解系统电子密度函数[61]。式(2)中的无相互作用体系自由能${F_{\rm{s}}}(n)$不用单电子波函数表示,而直接近似表达为电子密度的函数,然后对式(1)的巨正则势求极值得Euler-Lagrange方程

      $$\frac{{{\text{δ}}{T_{\rm{s}}}}}{{{\text{δ}}n}} - T\frac{{{\text{δ}}{S_{\rm{s}}}(n)}}{{{\text{δ}}n}} + \frac{{{\text{δ}}{F_{\rm{H}}}(n)}}{{{\text{δ}}n}} + \frac{{{\text{δ}}{F_{{\rm{xc}}}}(n)}}{{{\text{δ}}n}} = \mu - v({{r}})$$ (4)

      式中:${T_{\rm{s}}}(n)$${S_{\rm{s}}}(n)$分别为无相互作用体系的动能和熵。

      由于无轨道密度泛函理论的计算量近似正比于体系尺度,而Kohn-Sham密度泛函理论的计算量与占据电子轨道数目三次方成正比,当温度较高时,占据电子轨道数目急剧增长,Kohn-Sham密度泛函理论的计算变得极其困难,而无轨道密度泛函理论则可以快速计算。另一方面,相比于Kohn-Sham密度泛函理论需要对交换关联自由能泛函做近似,无轨道密度泛函理论需要同时对无相互作用自由能泛函和交换关联自由能泛函做近似,计算精度较低,而且由于缺少电子轨道信息,无轨道密度泛函理论无法给出电子激发等轨道跃迁性质。

      我们提出了兼顾计算精度和效率的基于Kohn-Sham电子结构计算的量子朗之万分子动力学方法[23],该方法提供了从冷凝聚态到高温理想等离子体的宽广物质状态范围的统一的理论描述,极大地拓展了第一性原理分子动力学的应用范围。其基本思想是高温下物质中存在大量激发和电离电子,离子在电离电子形成的“电子海”中运动,电子和离子发生频繁碰撞,电子-离子非绝热效应对离子动力学演化具有非常重要的影响。我们采用朗之万方程描述离子运动

      $${M_I}{{{\ddot R}}_I} = F - \gamma {M_I}{{{\dot R}}_I} + {N_I}$$ (5)

      式中:${M_I}$${{{R}}_I}$分别是第I个离子的质量和坐标;$F$是由密度泛函理论计算得到的离子受力;$\gamma $是摩擦系数;${N_I}$是高斯随机白噪声,通过涨落耗散定理与摩擦系数$\gamma $相联系。对于高温体系,摩擦系数$\gamma $由三部分组成,分别是热浴的贡献${\gamma _{\rm{a}}}$、收敛精度造成的力场${\gamma _{\rm{f}}}$以及电子-离子碰撞引起的摩擦${\gamma _{\rm{B}}}$。我们利用Rayleigh模型计算电子-离子碰撞引起的摩擦,即

      $${\gamma _{\rm{B}}} = \frac{{{m_{\rm{e}}}}}{{{M_I}}}2{\text{π}}{Z^*}{\left( {\frac{{4{\text{π}}{n_{\rm{i}}}}}{3}} \right)^{{1/3}}}\sqrt {\frac{{{k_{\rm{B}}}T}}{{{m_{\rm{e}}}}}} $$ (6)

      式中:${n_{\rm{i}}}$是离子数密度;${k_{\rm{B}}}$是玻耳兹曼常数;${Z^*}$原子平均电离度。量子朗之万分子动力学方法已经成功应用于温热稠密氢、锂、铁等体系热力学性质的计算[24-25, 62-64]。值得注意的是,Rayleigh模型仅仅是两体碰撞的结果,对温稠密物质而言,还需要发展更精确的电子离子碰撞模型。

      另外,涉及到轻原子核的温稠密物质性质的计算时,离子的量子效应有时不能忽略。特别是氢元素,由于它在天体物理和惯性约束聚变的研究中有重要意义,吸引了广泛的兴趣。路径积分分子动力学方法(PIMD)在可承受的计算能力下能够较好地考虑到轻核的量子效应[65-66]

    • 第一性原理分子动力学是研究温稠密物质基态特性的重要方法,但激光产生温稠密物质的理论模拟必然涉及电子激发态动力学,含时密度泛函理论(TDDFT)是求解激发态动力学的重要工具,但由于计算量巨大,难以大规模计算。且实际上缺乏电子动力学的直接描述,对于电子温度等信息只能通过费米狄拉克近似拟合。为了解决激发态动力学的大规模、长时间以及动力学描述的模拟需求,美国加州理工学院的Goddard小组,对波包分子动力学方法进行拓展,提出了电子力场分子动力学(eFF)方法[28-29]。该方法在一定程度上能够很好地描述原子分子间的碰撞、解离、电离和激发等,既能弥补经典分子动力学在描述量子过程中存在的不足,又能进行大规模计算。

      电子力场分子动力学的基本思想是离子当作经典粒子,每个电子的波函数用一个高斯波包表示

      $$\psi ({r}) = {\left( {\frac{2}{{{s^2}{\text{π}}}}} \right)^{3/4}}\exp \left[ { - \left( {\frac{1}{{{s^2}}} - \frac{{{\rm{i}}2{p_{\rm{s}}}}}{{s\hbar }}} \right){{\left( {{r} - {x}} \right)}^2}} \right]\exp \left[ {\frac{{\rm{i}}}{\hbar }{{p}_x} \cdot {r}} \right]$$ (7)

      式中:${{x}}$是波包的中心位置;${{{p}}_x}$是平动的动量;$s$是波包的大小;${p_{\rm{s}}}$是波包径向振动的动量。根据Ehrenfest定理,考虑简谐势函数,把高斯波包代入到含时薛定谔方程中就可以得到粒子的运动方程,包含离子的平动、电子的平动以及径向的振动,其形式为

      $${{{\dot p}}_x} = - {\nabla _x}V,\begin{array}{*{20}{c}} {}&{{{\dot x}} = \dfrac{{{{{p}}_x}}}{{{m_{\rm{e}}}}},\begin{array}{*{20}{c}} {}&{{{\dot p}_{\rm{s}}} = - \dfrac{{\partial V}}{{\partial s}},\begin{array}{*{20}{c}} {}&{\dot s = \dfrac{{{p_{\rm{s}}}}}{{{{3{m_{\rm{e}}}}/4}}}} \end{array}} \end{array}} \end{array}$$ (8)

      通过波函数,我们可以构造电子的各种相互作用,包含泡利(Pauli)相互作用、成键反键能量等,充分考虑体系构型最优化。电子力场分子动力学在非绝热动力学的框架内引入了电子的量子效应,已经成功地应用在研究稠密氢的物态方程、稠密锂的冲击压缩性质、碳氢化合物中电子的俄歇过程以及碳氢化合物中的输运性质等[67-69]。但是,电子力场分子动力学具有波包分子动力学同样的缺陷,即在高温下电子波包发生非物理弥散,从而导致模拟失败。针对这个问题,我们发展了波包约束电子力场分子动力学方法[15] ,即对电子波包的边界进行约束,定义$L{\rm{ = }}{\lambda _{\rm{D}}}{\rm{ + }}{b_0}$为波包宽度上界,其中${\lambda _{\rm{D}}}$是电子德拜长度,${b_0}$是电子经典最近距离。对高温体系,电子温度重新定义为

      $$\frac{{{F_{{\rm{dof}}}}}}{{\rm{2}}}{N_{\rm{e}}}{k_{\rm{B}}}{T_{\rm{e}}} = \sum\limits_i {\left( {\frac{1}{2}{m_{\rm{e}}}{{v}}_i^2 + \frac{3}{8}{m_{\rm{e}}}\dot s_i^2} \right)} $$ (9)

      式中:电子自由度${F_{{\rm{dof}}}}$为4;${T_{\rm{e}}}$${N_{\rm{e}}}$分别是电子温度和电子数;${{{v}}_i}$${\dot s_i}$分别是电子平动速度和径向振动速度。利用波包约束电子力场分子动力学方法对非平衡温稠密氢的电子-离子能量弛豫过程进行了成功模拟,得到了与实验一致的结果[15]

    • 电子力场分子动力学方法虽然能考虑电子动力学信息,但其计算量仍然不能满足大尺度计算的需求。尤其是激光直接作用到固体的直接模拟,其时空尺度必然会逼近宏观尺度。对于激光烧蚀过程,人们基于宏观流体方法发展了双温模型(TTM)。传统的双温模型是一组耦合的偏微分方程[13],将非平衡体系分别用连续的电子、离子温度场来描述,通过电声耦合系数来描述电子-离子间碰撞导致的能量交换,但双温模型对物理过程的描述受限于连续介质模型本身,缺少对原子尺度的离子动力学描述。因此将描述激光场与金属相互作用的双温模型[13, 66]与分子动力学结合起来[70-72],进一步发展了双温模型分子动力学(TTM-MD),从而可以在分子动力学的框架下描述超快激光与金属相互作用,开展激光产生温稠密物质的非平衡态过程研究。

      对于超快激光与金属相互作用,激光能量先被电子吸收,大量价电子被激发到导带,并通过电子-电子碰撞弛豫,电子逐渐达到局域平衡。由于电子碰撞弛豫时间远远小于电子-离子弛豫时间,此时就构成了电子温度远高于离子温度的非平衡态。在接下来的过程中,能量通过电声耦合作用从电子传递给晶格振动,最终电子、离子体系之间达到热平衡态。采用TTM-MD,可以对激光作用到固体初始阶段到最终熔化、平衡的多尺度过程进行直观描述,验证其中各物理参数和模型的准确性。

      TTM-MD的思想是,在分子动力学对离子运动描述的框架下,建立一个虚拟的电子温度场来描述电子,并通过Gaussian热浴[70] 或Langevin热浴[71] 的形式来描述电子-离子两个系统之间的能量交换,这也是分子动力学与双温模型相结合的核心。其数学形式为

      $${C_{\rm{e}}}\frac{{\partial {T_{\rm{e}}}}}{{\partial t}} = \nabla ({K_{\rm{e}}}\nabla T) - {g_{{\rm{ei}}}}({T_{\rm{e}}} - {T_{\rm{i}}}) + S(x,t)$$ (10)
      $${m_{\rm{i}}}\frac{{{{\rm{d}}^2}{x_{\rm{i}}}}}{{{\rm{d}}{t^2}}} = {F_{\rm{i}}}(t) - {\gamma _{\rm{i}}}{v_{\rm{i}}} + \tilde F(t)$$ (11)

      式中:${C_{\rm{e}}}$${K_{\rm{e}}}$分别是电子热容和电子热导率;${g_{{\rm{ei}}}}$为电声耦合系数;$S(x,t)$则是入射激光对应的能量源,是激光能量的时空分布;$ - {\gamma _{\rm{i}}}{v_{\rm{i}}} + \tilde F(t)$则表示电子温度场与离子动力学的Langevin耦合形式,由摩擦项和随机项构成,它描述了离子在电子海中运动受到来自电子的随机碰撞。

      在TTM-MD的框架下,我们可以进一步通过电子温度依赖的相互作用势[73-74]来考虑电子激发对原子间相互作用的影响,以描述双温状态的温稠密物质。与双温模型相比,这种改进的方法,将离子系统的描述用牛顿运动方程替代了连续的温度场,不需要先验给出准确描述晶格体系的晶格热容,且其计算体系可扩展到μm以上宏观尺度。分子动力学的引入,使得研究激光诱导相变的结构动力学[75] 、压强弛豫效应与过热晶体不稳定性[76] 、激光诱导压强波传播[70, 76-78]等微观细节成为可能,也常常与时间分辨衍射实验、全光学泵浦-探测实验相联系,来预测和解释超快激光生成温稠密物质的结构演化、电子瞬态、相变动力学[75, 79-83]

      基于以上第一性原理分子动力学、电子力场分子动力学和双温模型分子动力学,我们建立了从电子微观状态到电子离子耦合动力学再到介观、宏观尺度,时间尺度要从as到数百ns甚至μs尺度,可以对其温稠密物质的产生和诊断的整个动力学过程进行直接模拟,给出我们感兴趣的物理信息。

    • 得益于超快激光技术的发展,我们可以实现fs时间尺度内的激光-物质相互作用。这意味着单脉冲激光作用下,在fs时间尺度内,激光能量被光学穿透深度的电子吸收,紧接着大量激发的电子通过电子-电子碰撞迅速弛豫。此时,电子-离子间能量交换尚未开始,离子依然保持着初始状态下的晶格结构。从热力学观点出发,我们称之为双温系统,热电子和冷晶格构成了超快激光作用下温稠密物质形成的起点。这种图像指出,激光产生温稠密物质的动力学过程伴随着极端的电子-离子非平衡状态。因此,非平衡态是温稠密物质形成过程中的必要描述。

      在接下来的演化过程中,一方面,电子-离子间以碰撞的形式发生能量交换。这种作用也被称作电声相互作用,因为在初始条件下,离子依然保持着固体的结构,这种背景下,我们把电子-离子碰撞描述为电子-声子散射。电子-离子碰撞的主导过程中,意味着Born-Oppenheimer近似的失效,不能绝热考虑电子、离子的运动。另一方面,大量处于激发态的电子对体系的势能面产生调制,受电子激发效应影响的离子间相互作用势将主导着体系的动力学演化以及热力学性质。双重作用下,离子体系从电子亚系统吸收能量,转化为热动能,迅速升温,从有序相到无序相转变。我们通常用电声弛豫时间来判断这个过程的持续时间,根据激光通量的不同,电子-离子在数十、数百ps后达成热平衡。而这个时间,与热膨胀时间相比又极为短暂,尽管温度迅速上升,达到数千、数万K,但是体系的体积变化有限,体系密度依然维持在固体密度附近,这时候,就进入了我们所说的温稠密物质区域[84]

      图1为飞秒激光(能量密度为0.36 MJ/kg)产生温稠密金过程的双温模型分子动力学方法模拟结果。随着激光能量沉积,离子温度通过电声相互作用迅速上升(图1(a)),在数十ps内超过晶格的热稳定极限。以键取向序参量为固液相变判据,从图1(d)中可以判断,这种极端过热状态使得晶格在极短时间内进入了无序状态。同时,在密度(图1(b))和压强(图1(c))演化图中观察到周期性震荡现象,这来源于晶格内部产生了应力波的传播,张力波在自由表面的反射形成压缩波,进一步形成了周期性的震荡。这种应力波传播现象与激光的超快作用密切相关,由于激光加热速率远快于晶格热响应,等效产生内部应力约束条件,使得压强沿着等容线迅速上升,而体系热膨胀有限。

      图  1  超快激光产生温稠密金的演化图[84]

      Figure 1.  Contour plots of parameters of the laser-generated warm dense gold[84]

    • 由于电子-离子非平衡态的存在,我们不可忽视电子激发效应对于体系演化的影响。而从能带理论的角度来看,可见光、近红外波段的光子被电子吸收,电子激发的效应与物质的电子结构,或者说能带结构,是息息相关的。不同的电子结构意味着不同的电子动力学现象和物理,进一步影响着离子系统演化的动力学性质。因此,我们常常把金属、半导体区分讨论。

      对于半导体,其晶体结合主要为共价键,这源于公有电子,线性组合原子轨道理论是对这类结合的理论描述。在考虑价电子的激发之后,我们会发现价电子的激发导致了反键态的形成,这减弱了共价键的强度,从而影响到晶格的稳定性[85-86]。由于电子结构的变化,体系在发生相变时,往往要考虑电子结构变化的贡献,它与传统中因热力学条件改变而发生的相变有所区别,因此,我们把此类相变称为非热相变[87-88]。此外,在半导体中,由于能隙的存在,极大延缓了电子的弛豫,强化了这种电子、热学效应对晶格动力学的影响[88]

      对于金属来说,电子激发效应情况就不相同。比如典型的自由电子金属铝,其价电子的激发对离子间相互作用影响较小。金属体系在温稠密物质的形成过程中,主要由电子-离子碰撞的能量交换主导。固液熔化是纯粹的热力学过程。但是已有的研究发现,电子激发带来的影响在金属中也不可完全忽视,它使得电子态密度和能带结构发生变化,进而导致离子间相互作用改变,会出现声子谱的变软或者变硬现象。

      超快激光生成温稠密物质的结构演化,往往携带着电子动力学和电子-离子弛豫的信息。实验上往往采用时间分辨的电子衍射[89] 与X射线衍射[87, 90-91]来研究超快激光产生温稠密物质的结构动力学。而模拟手段则选择双温模型分子动力学的方法来预测和解释电子-离子能量弛豫和相变动力学。后者的精度受制于分子动力学本身,因为缺少对电子的描述,模拟的精确性就严重依赖于原子间相互作用势。以贵金属金为例,研究者们通过超快电子衍射实验,发现在电子激发条件下出现声子硬化的现象,使得晶格的稳定性加强、熔化发生延迟[79, 89]。如图2所示,在相同条件下开展的分子动力学模拟[75, 84, 92],即使选择了相对可靠的参数,如第一性原理计算的电子热容、实验拟合的电声耦合系数,在预测熔化机制的激光能量密度阈值上,与实验结果[82]存在着显著的差异。

      图  2  完全熔化时间与激光能量密度的关系[84]

      Figure 2.  Melting time as a function of energy density of laser[84]

      这进一步揭示了激发态电子效应对离子系统演化的影响。即使是可以较好描述平衡态的势函数、电声耦合系数以及电子热容,在超快激光作用下,传统的平衡态方法也将面临着对电子动力学以及电声作用过程描述不足的问题。

    • 除了电子激发效应之外,作为电子动力学另一主要内容的,电子-离子碰撞,同样密切主导着演化动力学。尤其对于超快激光作用形成的极端非平衡态,电子-离子体系以碰撞的形式进行能量弛豫,离子体系受到大量热电子的碰撞而升温。这种电子-离子碰撞效应主导了体系的演化,因此,稠密等离子体中电子-离子能量弛豫过程的研究对于理解激光与等离子体相互作用具有重要的意义。

      例如在惯性约束聚变(ICF)的研究中,需要给出稠密氢的准确的电子-离子能量交换速率来模拟激光与物质相互作用过程中的能量沉积[93]。基于弱耦合、全电离的等离子体特性发展的动理学理论,如Landau-Spitzer(LS)模型[94-95]、Gericke-Murillo-Schlanges(GMS)模型[96]以及Brown-Preston-Singleton(BPS)模型[97]等可以给出电子-离子能量弛豫的解析解,但是在强耦合区域与实验结果不相符。此时,就需要利用分子动力学模拟方法计算电子离子弛豫率。图3是采用基于量子统计势函数(HM模型)以及截断库仑势函数的经典分子动力学方法得到的稠密氢中电子-离子能量弛豫过程的基本图像[14]。在弛豫过程中,热的电子会把能量通过电子-离子碰撞传递给冷的离子,经过足够长的时间(弛豫时间)最终达到平衡。这里把电子和离子都当作经典带电粒子处理,会带来诸如库仑灾难[98]的数值问题。截断库仑势函数可以部分解决库仑灾难问题,但要想从根本上解决仍需要采用量子力学描述粒子间相互作用。

      图  3  电子-离子温度随时间变化图[14]

      Figure 3.  Time evolution curves of electron and ion temperature[14]

      这类传统的经典分子动力学很难描述量子散射、激发、电离等物理过程,且通过经验势函数引入量子效应的方法适用性有待验证。另一方面,第一性原理分子动力学虽然能够很好地描述量子效应,但是它基于绝热近似,不能描述强耦合温稠密物质的电子离子非绝热效应。实际上,当离子耦合参数大于0.6时[14] ,电子的交换效应就不能忽略了,且高密度下还存在电子成键等因素,所以在高密度区域必须考虑电子的量子效应对电子-离子能量弛豫过程的影响。

      图4为采用约束电子力场分子动力学方法计算得到的电子数密度为1022~1024范围的非平衡温稠密氢的能量弛豫过程的结果[15]。与采用量子统计势的经典分子动力学结果相比,波包约束电子力场分子动力学结果给出了更长的电子-离子能量弛豫时间。实际上,电子量子效应和离子强耦合效应显著减小了电子和离子的碰撞截面,从而增大了离子的平均自由程,因此电子和离子的能量交换过程变慢,这一结果与斯坦福国家实验室采用自由电子激光器获得的实验结果一致。另外,电子的量子简并效应使得在高密度条件下达热平衡状态后的电子具有更大的动能,系统温度高于经典理论模拟结果。在GMS模型中考虑电子和离子的耦合效应,定义新的电子经典最近距离${b_0} = {{2Z{e^2}}/{\left( {{k_{\rm{B}}}{T_{\rm{e}}} + {k_{\rm{B}}}{T_{\rm{i}}}} \right)}}$,这就是电子离子耦合GMS模型(CGMS)[15]。CGMS模型给出的库仑对数与约束波包电子力场分子动力学结果一致,但与传统动理学理论有很大差别,这势必影响流体力学模拟结果。

      图  4  不同密度条件下电子温度和离子温度随时间的演化及不同理论方法和分子动力学模拟方法计算库伦对数比较[15]

      Figure 4.  Temporal evolution of ion and electron temperatures at different densities and Coulomb logarithms calculated from various theoretical methods and molecular dynamics simulations[15]

    • 实验室中最常见的温稠密物质诊断方式是光学诊断,尤其是在冲击压缩实验中有重要作用。其中最具有代表性的是VISAR (Velocity Interferometer System for Any Reflector)和SOP (Streaked Optical Pyrometry)在对温稠密物质状态方程的测量方面的广泛应用[99]。基于多普勒效应,VISAR通过测量界面移动速度可以方便地得到透明样品在冲击波足够强时的冲击波波速。而SOP则是基于黑体辐射的规律,可以较准确地测量3000~8000 K区间的温稠密物质的温度。在更高温度下,普朗克峰处于紫外波段,导致拟合结果偏差较大。由质量守恒、动量守恒和能量守恒,物质在冲击波前后满足下面的关系式

      $${\rho _{\rm{1}}}\left( {D - u} \right) = {\rho _0}D$$ (12)
      $${\rho _0}Du = {p_1} - {p_0}$$ (13)
      $${\rho _0}D\left( {{\varepsilon _1} - {\varepsilon _0} + \frac{{{u^2}}}{2}} \right) = {p_1}u$$ (14)

      组成的这三个方程中有冲击波波速$D$、粒子速度$u$、波后压强${p_1}$、波后密度${\rho _1}$、波后内能${\varepsilon _1}$共5个未知量,如果可以测得其中的两个量,上述方程组便可以封闭求解,就可以得到材料的状态方程。直接测量$D$$u$的方案叫做直接测量法。而间接测量法规避了直接测量$u$的困难,采用阻抗匹配方案,分别测量冲击波在两种物质中的波速${D_{\rm{A}}}$${D_{\rm{B}}}$,而界面处要满足连接条件${u_{\rm{A}}} = {u_{\rm{B}}}$${p_{\rm{A}}} = {p_{\rm{B}}}$。这样就可以通过已知的标准材料的状态方程推导出待测材料的状态方程。

    • 温稠密物质的密度接近固体密度甚至是固体密度的若干倍,由于存在临界密度,光学激光很难深入其内部进行诊断。而X射线具有的高穿透能力就成为诊断温稠密物质内部特性的有力工具。其中X射线吸收谱可以反映出价电子的电子结构信息,并间接包含了吸收原子附近的结构信息,在凝聚态物理中是广泛应用的技术手段。不幸的是在实验室创造温稠密物质十分困难,通常只能在ns尺度维持温稠密物质状态,因而难以使用传统的同步辐射光源对温稠密物质进行X射线吸收谱的测量。作为替代的方案是,在实验中通过短脉冲激光打到作为背光靶的高Z金属上产生短脉冲的高亮X射线,记录该X射线穿过温稠密物质前后的信号就可以得到X射线吸收谱。值得注意的是,近年来第四代同步辐射光源即X射线自由电子激光的发展进一步丰富了温稠密物质X射线吸收谱的实验手段[57]

      X射线吸收谱的理论计算有多种可选方案,其中基于密度泛函理论的第一性原理计算方法被广泛应用于温稠密物质的X射线吸收谱的研究。该方法不需要引入额外的经验参数,可以从量子力学的层面出发直接得到温稠密物质的X射线吸收谱。类似于温稠密物质状态方程的计算,首先在给定的热力学参量条件下进行第一性原理分子动力学计算,经过一定时间的演化,得到所需的离子运动轨迹,再通过拍快照的办法,针对几个时刻的离子构型,通过Kubo-Greenwood方程

      $$\sigma \left( \omega \right) = 4{{\text{π}}^2}\alpha \hbar \omega \sum\limits_{\rm{f}} {{{\left| {\left\langle {{\phi _{\rm{f}}}} \right|{{\varepsilon }} \cdot {{r}}\left| {{\phi _{\rm{i}}}} \right\rangle } \right|}^2}} \left[ {1 - F\left( {{\varepsilon _{\rm{f}}}} \right)} \right]\delta \left( {{\varepsilon _{\rm{f}}} - {\varepsilon _{\rm{i}}} - \hbar \omega } \right)$$ (15)

      对X射线吸收截面进行计算,并进行统计平均,就可以得到收敛的温稠密物质的X射线吸收谱。其中,${\phi _{\rm{f}}}$${\phi _{\rm{i}}}$分别代表跃迁电子的末态和初态的波函数,可由密度泛函理论计算得到,${{\varepsilon }}$为入射光的偏振矢量,$\alpha $为精细结构常数,$F\left( {{\varepsilon _{\rm{f}}}} \right)$为末态的费米-狄拉克分布函数。注意到通常X射线吸收谱是内壳层电子跃迁至价带,而内壳层电子波函数在冻芯近似下通常与原子计算保持不变,因而X射线吸收谱可以反映出价带的电子结构信息。而价带的电子结构信息又与吸收原子附近的离子结构间接相关联,故X射线吸收谱可以反映出温稠密物质内部丰富的信息,是一种非常有效的诊断手段。调整背光的时间脉宽既可以进行静态的诊断也可以进行时间分辨的诊断,是国内外广泛应用的温稠密物质研究手段。国外方面,通过X射线吸收谱对温稠密物质的诊断,法国CEA的课题组做了一系列系统的研究工作,特别是美国的SLAC上也利用X射线自由电子激光,基于X射线吸收谱开展了许多前沿探索。国内方面,中国工程物理研究院基于神光系列装置做了一系列的X射线吸收谱相关实验,其技术水平已经接近甚至局部赶超国际先进水平。北京大学、国防科技大学等相关单位在理论工作上也有相关突破。

    • 处于温稠密状态的物质,其电子与核之间的相互作用势能大致与电子的动能相当,电子温度在几千K量级,物质密度在0.01到100 g/cm3,气压在0.1 MPa到几十万MPa之间。在实验上创造这样的物质状态非常具有挑战性。当物质的压强达到几十MPa时,它会迅速向周边扩展,所以这样的状态并不容易长久地保持。Forsman等人提出利用强的超短激光脉冲对超薄的固体样品进行等容加热而达到温稠状态的方法,并指出可以通过光学方法测量反射率和透过率来直接获取温稠密物质的交流电导率数据。

      Ng等人[100]在2004年第一次将该方法用于实验,以100 fs的时间精度测量了温稠密金的电导率在准稳态几个ps时间里的演化过程。实验中,他们用光子能量为3.1 eV,脉冲长度为150 fs的激光对30 nm的金膜进行等容加热,吸收功率密度可高达0.2~11 MJ/kg,并同时以另一束800 nm的光来以特定的延迟瞬时探测不同状态下的金膜反射率和透过率,进而得到电导率数据。实验得到了金膜由固态向等离子体态转化过程中的单态电导率数据,可用于测试非平衡系统的状态方程和输运理论。在2006年[101],他们利用相同的方法测试了金膜在被强激光激发后,其光学性质的时间演化特性,观察到了非平衡态熔化和液态-等离子态转化过程。在被激光激发之后,金膜的电子被急速加热而处于非热熔化状态,之后晶格开始弛豫,慢慢转化为液体相。当晶格能态密度高达0.33 MJ/kg时,液态相会进一步转化为等离子体相。这是人们第一次观测到非平衡液态-等离子体转化过程。在2012年[102],他们改进了实验方案,以更高的时间分辨率研究了温稠密金中的电子能量输运问题。研究发现,能量输运机制会在7×1012 W/cm2的功率密度附近发生突变。当金膜吸收的功率密度低于该值时,能量主要由带间跃迁产生的非热电子的弹道运动携带;而当功率密度高于该值时,热化电子的热扩散过程也参与进来。这为非平衡电子输运的理论研究提供了有价值的数据参考。在2013年[103] ,他们利用啁啾脉冲探测技术,对非平衡温稠密金在电子驰豫过程中的交流电导率时间演化过程进行了单发测量。实验结果表明交流电导率在电子驰豫的过程中并不是一个常数。电导率的实部随时间的演化有升有降,表明在电子温度下降,晶格温度上升的过程中,有各种机制在相互竞争。理论计算表明电子能量向离子的转化也对电导率的演化有着重要的影响,它和电子温度的上升相互竞争,造成电导率先下降而后上升。该实验将为发展计算Cegei和交流电导率的第一性原理模型提供重要的数据支撑。在2018年[83],Ng等人测量了温稠密金中晶格分解的时间,结合分子动力学计算,他们发现,在吸收能量密度低于0.9 MJ/kg时,测量结果与非晶态熔化过程类似;而在能量密度较高时(0.9~4.3 MJ/kg),测量结果更趋向于单晶的均匀熔化过程,表明原子间作用势也可用于非平衡温稠密领域。

      理论方面,通过第一性原理计算得到温稠密物质的电子结构,同样再利用线性响应理论的Kubo-Greenwood公式[104-105]

      $$\sigma \left( \omega \right){\rm{ = }}\frac{{{\text{π}}{e^2}{\hbar ^2}}}{{3{m_{\rm{e}}}^2\omega {\mathit {{\Omega }}}}}\sum\limits_k {W(k)\sum\limits_{j = 1}^N {\sum\limits_{i = 1}^N {\sum\limits_{\alpha = 1}^3 {\left[ {F\left( {{\varepsilon _{i,k}}} \right) - F\left( {{\varepsilon _{j,k}}} \right)} \right]} {{\left| {\left\langle {{\phi _{j,k}}\left| {{\nabla _\alpha }\left| {{\phi _{i,k}}} \right.} \right.} \right\rangle } \right|}^2}\delta \left( {{\varepsilon _{i,k}} - {\varepsilon _{j,k}} - \hbar \omega } \right)} } } $$ (16)

      计算电导率。其中,N为电子结构计算中的能带数,$\varOmega $为原胞体积。费米分布函数$F\left( {{\varepsilon _{i,k}}} \right)$表示第i个能带上的电子占据数,该能带对应的能量和波函数分别为${\varepsilon _{i,k}}$${\phi _{i,k}}$$\omega \to {\rm{0}}$时的电导率称为直流电导率,一般通过对$\sigma \left( \omega \right)$拟合外推的方式得到。Drude公式是目前最常用的拟合方法,但最新研究表明一些温稠密物质具有non-Drude特征[106],因此,直流电导率的计算值得深入研究。另外,折射率、反射率和光吸收系数等光学性质可以通过Kramers-Kronig关系式得到。

      图5给出了稠密氢在不同的温度密度条件下的电导率和光吸收谱的计算结果。可以看出,在低温高密的极端条件下,离子的量子效应会显著地降低直流电导率[66]。氢在高压下由分子绝缘相转变为原子金属相的液-液相变过程中,电导率会发生突变[107],据此可以在实验上测量温稠密氢的液-液相变点。从中可以看到,采用不同的泛函获得的电导率结果差异非常大,这也提示我们在计算电导率时,需要考虑电子多体作用才能获得更准确的电导率。这里采用杂化泛函PBE0的电导率结果与量子蒙特卡罗方法(CEIMC+HSE)的结果接近。

      图  5  四种温度密度状态氢的电导率和光吸收系数[66]以及不同温度下的氢的电导率随压强的变化关系[107]

      Figure 5.  Electrical conductivity and optical absorption coefficient for four state points of hydrogen[66]and electrical conductivity of hydrogen[107]

      在电子力场分子动力学中,由于任意时刻的电流${{J}}\left( t \right) = \sum\nolimits_i {e{{{v}}_i}\left( t \right)} $可以直接计算,所以直流电导率可以直接通过Green-Kubo公式

      $$\sigma {\rm{ = }}\frac{{\rm{1}}}{{{\rm{3}}{k_{\rm{B}}}VT}}\int_0^\infty {{\rm{d}}t\left\langle {{{{J}}_{\rm{e}}}(t) \cdot {{{J}}_{\rm{e}}}(0)} \right\rangle } $$ (17)

      计算得到,从而超越线性响应理论的Kubo-Greenwood公式,将电子和离子的动力学碰撞或动态微场包含进来。考虑到离子质量远大于电子,离子对电导率的贡献可以忽略。电子力场分子动力学结合Green-Kubo公式对密度为40 g/cm3、温度高于300 eV氢的电导率计算结果(图6)表明[108],离子热运动引起的动力学微场和电子-离子碰撞会显著降低固定离子近似的结果。因此,在电子和离子非绝热效应不可忽略的情况下,采用Kubo-Greenwood公式计算若干离子构型电导率再取平均的方法可能会高估电导率。

      图  6  高温下氢的电导率随温度的变化关系[108]

      Figure 6.  Electrical conductivity curves of hydrogen as a function of temperature[108]

    • 除了上述几种诊断方式外,实验室中还常采用其他技术手段对温稠密物质进行研究,包括X射线汤姆孙散射谱(XRTS),X射线衍射谱等[109-110],限于篇幅只进行简单的介绍。XRTS可以同时测量电子的密度和温度,而且由于X射线更好的穿透能力,不同于SOP只能反映温稠密物质表面的温度信息,XRTS提供的温度信息包含了温稠密物质内部的整体信息。理论上XRTS可以通过毛原分解(Chihara Decomposition)[111]计算

      $$S\left( {k,\omega } \right) = {\left| {{f_{\rm{I}}}\left( k \right) + q\left( k \right)} \right|^2}{S_{{\rm{ii}}}}\left( {k,\omega } \right) + {Z_{\rm{f}}}S_{{\rm{ee}}}^0\left( {k,\omega } \right) + {Z_{\rm{c}}}\int {{{\tilde S}_{{\rm{ce}}}}} \left( {k,\omega - \omega '} \right){S_{\rm{s}}}\left( {k,\omega '} \right){\rm{d}}\omega '$$ (18)

      式中:第一项代表束缚电子的贡献,${S_{{\rm{ii}}}}\left( {k,\omega } \right)$为离子-离子结构因子,形状因子${f_{\rm{I}}}\left( k \right)$和屏蔽项$q\left( k \right)$描述了电荷的分布;第二项是自由电子的贡献,${S_{{\rm{ee}}}}\left( {k,\omega } \right)$是电子-电子关联函数的高频部分,${Z_{\rm{f}}}$是自由电子的数目;第三项是束缚电子到自由电子的跃迁导致的非弹性散射的贡献,${Z_{\rm{c}}}$是束缚电子的数目,${S_{{\rm{ce}}}}\left( {k,\omega } \right)$是束缚电子的动态结构因子,${S_{\rm{s}}}\left( {k,\omega } \right)$是离子的动态结构因子。XRD在同步辐射上作为常规手段,广泛应用于固体结构的研究,由于XFEL的发展,采用XRD研究冲击波前后温稠密物质结构的变化成为了可能。

    • 温稠密物质的激光产生是当前发展十分迅速的一个研究方向,这一方面得益于强激光的发展,另一方面促使人们发展更多更新的实验和理论诊断手段,对促进整个高能量密度物理领域的发展而言具有重要推动作用。实验上已经发展出相对较为成熟的温稠密物质产生技术,但是诊断技术还相对缺乏。这主要是因为温稠密物质的结构复杂性、瞬态性和非平衡性。当前,温稠密物质的实验研究更多基于大科学装置,这限制了其研究的广度。与美国等国家相比,我国在大学布局相关研究还相对不足,如何利用桌面式激光器等发展温稠密物质产生和诊断技术,也是下一步发展的重要方向之一。比如在大学中开展利用超快飞秒激光发展时间分辨的诊断技术,利用泵浦探测技术对固体密度附近的温稠密物质吸收光谱、碰撞截面、电导率等进行测量,诊断温稠密物质产生过程中的各个时间段的状态,更深入理解其中的物理过程,获得更多的物理参数,对极端条件下的电声耦合等进行深入刻画;另一方面,可以利用在大学中已经具备的某些大型激光器,开展更高压缩密度和更高温度的温稠密物质状态开展研究,对当前的主流物理模型进行验证,促进新模型的发展。在各方面允许的情况下,建设X光衍射、超快电子衍射、K边吸收等诊断设备,为进一步研究温稠密物质奠定基础。这些发展的方法和技术可以更进一步利用到大型装置上,推动我国相关国防科技的发展。

      理论上而言,针对电导率、光谱、阻止能、状态方程等具体物理特性的包含电子多体作用、非平衡态及其动力学性质的描述是重点也是难点,发展考虑上述物理效应的物理模型和多尺度计算方法,是支撑温稠密物质产生和诊断发展的基础。同时,温稠密物质研究实际上是原子与分子物理、凝聚态物理、等离子体物理、光学甚至计算机技术和电子技术深度交叉的前沿研究方向,需要多方协调发展。整体而言,现在正是充分利用高性能计算技术和我国激光技术的快速发展的机遇期,推进温稠密物质领域研究深度发展的好时机,在为相关科技服务的同时,促进学科融合,可促进实验和理论深入合作。

参考文献 (111)

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