The self-ion irradiation effects in 6061-Al alloy
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摘要: 铝合金是国内外研究堆的主要结构材料，在前期300#研究堆主要结构材料铝合金辐照性能研究的基础上，通过离子辐照研究6061-Al合金的微观结构损伤和引起的硬度变化，以开展较高辐照剂量下6061-Al合金损伤效应的前期探索。结果表明，经过自离子辐照后，6061-Al合金中产生了夹角为72°的位错环等缺陷，随着辐照剂量从0.218×1016 cm−2增加到4.367×1016 cm−2，缺陷密度明显增加，但选区电子衍射表明合金保持了很好的晶体结构，并没有发生非晶化。纳米压痕测试表明，不同辐照剂量下，样品中产生了不同程度的硬化，且微观硬度随着辐照剂量的增加而增加，当剂量增加到2.183×1016和4.367×1016 cm−2时，辐照硬化达到饱和，约为11%。研究结果可为初步预测较高中子辐照剂量下6061-Al合金结构和性能的变化提供数据支撑。Abstract: Aluminum alloy is the main structural material of research reactors at home and abroad. In this paper, on the basis of the research on the irradiation damage of the structural material aluminum alloy in the 300# research reactor, the microstructural damage and hardness change caused by ion irradiation in 6061-Al alloy are studied to carry out the early exploration of the damage effect of 6061-Al alloy under higher neutron irradiation doses. The results show that 1/3<111> dislocation loops with angles of 72° are generated in 6061-Al alloy after self-ion irradiation. The defect density increases obviously with the increasing irradiation dose from 0.218×1016 cm−2 to 4.367×1016 cm−2. However, the selected area electron diffraction shows a good lattice structure and no amorphous transformation occurs. Nano-indentation test demonstrates obvious irradiation hardening after irradiation and the microhardness increases with the increasing doses. At the highest damage dose of 2.183×1016 cm−2 and 4.367×1016 cm−2, the hardening reaches saturation, approaching 11%. These results can provide data support for the preliminary prediction of the structure and property change in 6061-Al alloy under high neutron irradiation dose.
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Key words:
- 6061-Al alloy /
- ion irradiation /
- dislocation loop /
- irradiation hardening /
- defect
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自福岛核电站事故发生以来，反应堆的安全性越来越受到公众的关注，成为影响核能发展的关键因素。采用非能动系统来提高反应堆的固有安全性已经在新的反应堆设计中得到了广泛的应用。其中，利用依靠回路内冷热段内冷却剂的密度差来产生驱动压头带走堆芯余热的自然循环成为主要的研究方向。目前，国际上对自然循环的研究以试验和数值模拟为主。试验研究方面，杨祖毛等[1]对单相自然循环进行了大量的试验，研究了稳态自然循环流量与热源功率、进出口温差的关系；黄彦平[2]通过试验研究了自然循环能力的影响因素等。但试验研究大多针对具体的回路及系统，不具有良好的移植性，且需要大量的资金投入。数值模拟方面，国内外通常使用一些系统分析程序，如RELAP5，RETRAN-02等大型商用软件，对于某些反应堆，也会采用独立开发的专用程序，如田文喜等[3]开发了CARR堆的自然循环能力计算程序，黄洪文等[4]开发了池式研究堆的自然循环能力分析程序，Kaminaga等[5]开发了JRR-3M自然循环能力程序。针对JRR-3M类型的研究堆，稳定自然循环形成前存在冷却剂流动方向反转的过程，有必要开展瞬态安全计算分析。本文利用RELAP5/Mod 3.4对JRR-3M进行了细致的堆芯建模，研究了不同事故条件下自然循环建立前的流量反转过程瞬态热工特性，并得到了瞬态时自然循环的载热极限，同时验证了计算模型和计算方法的可行性。
1. 计算模型
1.1 系统概述
RELAP程序是美国爱达荷国家工程实验室开发、美国核管理委员会批准的用于工程审评的大型瞬态热工水力计算程序，是一维瞬态、两流体六方程流体力学及点堆动力学模型[6]，现已广泛用于压水堆的事故模拟分析。JRR-3M是一座重水慢化、轻水冷却的池式研究堆，在正常运行工况下，冷却剂在两台主泵的驱动下从堆芯上部水池进入堆芯，向下流经堆芯带走裂变热后流入下部的下联箱，与换热器内二次侧的冷却水进行热交换冷却后重新流入主泵。在自然循环阶段，下联箱与水池连接的自然循环阀开启，池水在自然循环压头的驱动下进入下联箱，向上流过堆芯带走衰变热后返回水池，形成自然循环回路。应急冷却系统由两台由不间断电源供电的辅助泵组成，它们的额定流量为75.00 kg·s-1，最多能持续工作3 h。在发生场外电源丧失事故时，一台辅助泵投入运行，带走堆芯热量。
在一回路失去强迫流动后，存在一个由于冷却剂流动方向反转所导致的零流量时刻，此时由于没有冷却剂的流动带走衰变热，堆芯温度迅速上升，该时刻堆芯最有可能被烧毁。基于RELAP5/Mod 3.4程序，对JRR-3M进行建模，反应堆节点图如图 1所示。
其中，考虑到堆水池中存在明显的热分层现象以及内部循环，用两个管道(100，102)来模拟堆芯上部水池，两根管间用横向接管连接，最上方的控制体为空气层，时间控制体130表示空气的温度压力边界，取35 ℃和1.013×105 Pa。104和106是两种不同燃料组件的平均通道，108表示热通道，110和112表示旁路流道，堆芯流道均划分为15个控制体。114表示下联箱，116是环绕堆芯的水池，它们之间用自然循环阀连接。正常运行时从堆芯流出的冷却剂在热交换器118中与202中的冷却水进行冷却热交换。冷却剂由主泵流出后在分支部件126汇合后流回堆芯上部水池。
对于堆芯内功率的分布取该池式反应堆的物理设计结果，其功率衰变曲线采用中国行业标准EJ/T 745-2001[7]推荐公式计算给出, 即
P(τ0)=G(t)4∑i=1∫τ00Pi(t)Qif(t)dt (1) Q(t)=1.0+τ0.40φ(3.24×10−6+5.23×10−10t) (2) 式中：P(τ0)是τ0时刻的裂变总功率；G(t)是考虑裂变产物中子俘获的校正因子；Pi(t)是核素i在t时刻的裂变功率；Qi为核素i一次裂变可回收能量(MeV)；f(t)为可裂变核素的衰变热功率函数，它的值由标准附表给出(略)；φ为一个初始裂变原子的裂变数；i取1，2，3，4分别代表235U热中子裂变、239Pu热中子裂变、238U快中子裂变和241Pu热中子裂变对衰变热功率的贡献；t为停堆后时间(s)。
1.2 稳态参数
将系统调节至稳态工况是进行瞬态计算的前提条件。在自然循环的瞬态计算中，系统各个参数应在某个预计工况下稳态运行，随后关闭主泵打开自然循环阀进行瞬态计算，而这个稳态的工况就决定了事故的初始状态。通过调节回路内的物理参数，使得稳态工况下的热工参数与设计的热工参数一致且达到稳定。表 1为该池式研究堆的热工设计参数。
表 1 池式研究堆主要设计参数Table 1. Main design parameters of pool-type research reactortotal power/MW total mass flow rate/(kg·s-1) inlet temperature/℃ outlet temperature/℃ core inlet pressure/MPa 20.00 661.91 35.00 42.19 1.69 1.3 安全准则
按照该堆设计确定的安全标准为：
(1) 使用Sudo临界热流密度经验公式[8]，计算的最小偏离泡核沸腾比(MDNBR)应大于限值1.5。
(2) 燃料元件芯体最高温度低于250 ℃。
2. 计算结果与分析
2.1 无应急冷却的场外电源丧失事故分析
反应堆在满功率正常运行了100 s后发生外电源丧失事故，主泵由于失去电力供应立即失电惰转，二次侧热阱立即丧失，自然循环阀打开，1 s后控制棒落下反应堆进行停堆，此时堆芯所产生的热量主要依靠主泵惰转和自然循环带走。整个过程的事件序列列于表 2。
表 2 无应急冷却系统事件序列Table 2. Accident process without emergency cooling systemevent start time event start time main pump loss of off-site power supply 100 s control rods drop 101 s secondary side loss of hot trap 100 s finish main pump coasting 220 s open the natural circulation valve 100 s reverse coolant flow 221 s 图 2为事故分析的结果曲线。
从图 2(a)和图 2(b)中可以看出，在0~100 s内，反应堆满功率稳态运行，堆芯流量保持不变。在100 s时刻，由于主泵失电惰转流量迅速减少，在t=220 s时主泵惰转停止，堆芯流量减少至0。此时自然循环阀已经打开，在自然循环驱动压头的作用下，由于热通道中热流密度最大，故最先产生流量反转，随后堆芯流量反转，冷却剂由下而上地通过堆芯，自然循环迅速建立。
从图 2(c)看出，在稳态运行时，燃料芯块最热温度为108.27 ℃，包壳最高温度为99.37 ℃, 在101 s时控制棒开始下落后，由于堆芯功率的呈指数式降低，燃料板和冷却剂的温度也随之急剧下降。随后，由于冷却剂流量不足以完全带走燃料所产生的热量，热构件和冷却剂的温度逐渐上升。在220 s时冷却剂流量为0，燃料外表面与冷却剂的对流换热性能最差，燃料板的温度达到峰值，燃料芯块的峰值温度为114.30 ℃, 包壳峰值温度为114.07 ℃。此后，由于自然循环流量的增大，对流换热作用增强，燃料板和冷却剂的温度开始下降。在稳定的自然循环建立后，燃料板和冷却剂的温度由于堆芯功率的缓慢衰减而缓慢降低。
图 2(d)是整个过程中的MDNBR变化曲线。从图中可以看出，热管处的MDNBR在稳态运行时为2.66，在反应堆停堆后由于燃料板热流密度的急剧减少而迅速增加，随后随着流量的降低而降低，在流量反转时刻为最小值，最小值为0.31，远低于安全限值1.50。
2.2 有应急冷却的场外电源丧失事故分析
当该池式研究堆在满功率正常运行了100 s后发生外电源丧失事故，主泵失电惰转，当冷却剂流量低于75.00 kg·s-1时，一台辅助泵投入运行。当t=3 188 s时，衰变功率已降至200 kW，辅助泵停止运行，在辅助泵停止运行前5 s打开自然循环阀。事故过程中的事件时间序列如表 3所示。
表 3 有应急冷却事件序列Table 3. Accident process with emergency cooling systemevent start time event start time main pump loss of off-site power supply 100 s close auxiliary pump 3 188 s control rods drop 101 s auxiliary pump finish coast 3 198 s input auxiliary pump 110 s coolant flow reverse 3 199 s open the natural circulation valve 3 183 s 图 3为事故分析的结果曲线。
从图 3(a)和图 3(b)中可以看出，在100 s以前，反应堆满功率稳态运行，堆芯流量不变。100 s后主泵失电惰转，流量降低。当流量降低至75.00 kg·s-1时，辅助泵投入运行，堆芯流量保持不变。当t=3 183 s时，自然循环阀打开，从图中可以发现堆芯流量平台有一个下降。这时由于此时堆水池与反应堆一回路连接，具有了一定的流量，导致流过堆芯的流量减少。在t=3 188 s时关闭辅助泵，堆芯流量逐渐降低至0，随后由于自然循环的建立，流量发生反转，最后趋向稳定。
通过比较图 2(c)和图 3(c)可以发现，在投入应急冷却系统的事故工况下，由于堆芯拥有一定程度的强迫流量，这一部分的流量带走了部分衰变热，有效地降低了燃料板及冷却剂的温度，相较于未投入应急冷却系统的条件下，燃料芯块峰值温度降低了46.10 ℃，堆芯材料不会发生熔毁。同时可以发现冷却剂的温度和燃料板温度的变化趋势相似，但有一定的滞后。
从图 3(d)可以看出，有应急冷却时事故过程中的MDNBR始终大于安全限值，不会发生偏离核态沸腾，池式研究堆始终处于安全状态。
2.3 最大载热能力计算
为进一步探究池式研究堆自然循环瞬态过程中的最大载热能力，在堆芯功率衰减至不同功率水平时关闭辅助泵并打开自然循环阀，不同功率下自然循环过程中的最高燃料温度和MDNBR如图 4所示。
从图 4可以明显看出，此时反应堆的安全性主要受到来自MDNBR的限制，因此，池式研究堆最大瞬态自然循环能力约为590 kW。
3. 结论
本文利用系统性分析程序RELAP5/Mod 3.4对JRR-3M池式研究堆进行了建模，计算了在无应急冷却和有应急冷却情况下的丧失场外电源事故。RELAP5很好地模拟了堆芯流量的反转过程以及自然循环的建立过程。针对这两种事故工况，计算得到了堆芯各个流道的温度、压力、冷却剂流量等热工水力参数。计算结果表明：若未投入应急冷却系统，反应堆在失去场外电源后热管内MDNBR为0.31，小于1.5的安全限值，会发生偏离核态沸腾，存在烧毁堆芯的风险。应急冷却系统能有效地降低事故后燃料板及冷却剂的温度，提高了系统的安全性。在瞬态条件下，池式研究堆的最大自然循环能力为590 kW，大于设计值200 kW，表明该堆具有良好的固有安全性。
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图 1 3 MeV Al离子辐照6061-Al合金的SRIM计算结果(以4.367×1016 cm−2剂量为例)
Figure 1. SRIM calculation result for 3 MeV Al ions in 6061-Al alloy normalized to an ion fluence of 4.367×1016 cm−2
图 2 6061-Al合金中的析出物(均在[110]带轴下拍摄)
Figure 2. Precipitates in 6061-Al alloy (all the images are taken at [110] zone axis)
图 3 6061-Al合金中析出物的EDS能谱扫描结果
Figure 3. EDS spectrum of the precipitates in 6061-Al alloy
图 4 不同剂量离子辐照产生的损伤带
Figure 4. Damage zones induced by ion irradiation at different fluences
图 6 10，20 dpa下1/3<111>层错环的高分辨图像
Figure 6. HRTEM images of 1/3<111> faulted loops at 10 dpa and 20 dpa
图 7 离子辐照前后6061-Al合金硬度与压入深度变化曲线
Figure 7. Curves of hardness and indentation depth of 6061 Al alloy before and after ion irradiation
表 1 国产核级6061-Al合金的化学成分
Table 1. Chemical composition of nuclear-grade 6061-Al alloy
elements mass fraction/% Mg 0.80～1.20 Si 0.40～0.80 Cu 0.15～0.40 Cr 0.04～0.35 Fe ≤0.70 Mn ≤0.04 Ti ≤0.15 Zn ≤0.25 other impurity elements ≤0.05 Al balanced 
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[1] Garric V, Colas K, Donnadieu P, et al. Impact of the microstructure on the swelling of aluminum alloys: characterization and modelling bases[J]. Journal of Nuclear Materials, 2021, 557: 153273. doi: 10.1016/j.jnucmat.2021.153273 [2] Soria S R, Tolley A, Sánchez E A. The influence of microstructure on blistering and bubble formation by He ion irradiation in Al alloys[J]. Journal of Nuclear Materials, 2015, 467: 357-367. doi: 10.1016/j.jnucmat.2015.09.051 [3] 郁金南. 材料辐照效应[M]. 北京: 化学工业出版社, 2007Yu Jinnan. Radiation effects in materials[M]. Beijing: Chemical Industry Press, 2007 [4] Sturcken E F. Irradiation effects in magnesium and aluminum alloys[J]. Journal of Nuclear Materials, 1979, 82(1): 39-53. doi: 10.1016/0022-3115(79)90037-0 [5] King R T, Jostsons A. Irradiation damage in a 2.2 pct magnesium-aluminum alloy[J]. Metallurgical Transactions A, 1975, 6(4): 863-868. doi: 10.1007/BF02672309 [6] Kamigaki N, Furuno S, Hojou K, et al. Evolution of structural damage in aluminum alloys irradiated with helium ions[J]. Journal of Nuclear Materials, 1992, 191/194: 1214-1218. doi: 10.1016/0022-3115(92)90667-A [7] Was G S. Challenges to the use of ion irradiation for emulating reactor irradiation[J]. Journal of Materials Research, 2015, 30(9): 1158-1182. doi: 10.1557/jmr.2015.73 [8] Jiao Z, Michalicka J, Was G S. Self-ion emulation of high dose neutron irradiated microstructure in stainless steels[J]. Journal of Nuclear Materials, 2018, 501: 312-318. doi: 10.1016/j.jnucmat.2018.01.054 [9] Pareige C, Kuksenko V, Pareige P. Behaviour of P, Si, Ni impurities and Cr in self ion irradiated Fe–Cr alloys – Comparison to neutron irradiation[J]. Journal of Nuclear Materials, 2015, 456: 471-476. doi: 10.1016/j.jnucmat.2014.10.024 [10] Was G S, Jiao Z, Getto E, et al. Emulation of reactor irradiation damage using ion beams[J]. Scripta Materialia, 2014, 88: 33-36. doi: 10.1016/j.scriptamat.2014.06.003 [11] Zinkle S J, Snead L L. Opportunities and limitations for ion beams in radiation effects studies: bridging critical gaps between charged particle and neutron irradiations[J]. Scripta Materialia, 2018, 143: 154-160. doi: 10.1016/j.scriptamat.2017.06.041 [12] Stoller R E, Toloczko M B, Was G S, et al. On the use of SRIM for computing radiation damage exposure[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms, 2013, 310: 75-80. [13] Oliver W C, Pharr G M. An improved technique for determining hardness and elastic modulus using load and displacement sensing indentation experiments[J]. Journal of Materials Research, 1992, 7(6): 1564-1583. doi: 10.1557/JMR.1992.1564 [14] Oliver W C, Pharr G M. Measurement of hardness and elastic modulus by instrumented indentation: advances in understanding and refinements to methodology[J]. Journal of Materials Research, 2004, 19(1): 3-20. doi: 10.1557/jmr.2004.19.1.3 [15] Li Xiaodong, Bhushan B. A review of nanoindentation continuous stiffness measurement technique and its applications[J]. Materials Characterization, 2002, 48(1): 11-36. doi: 10.1016/S1044-5803(02)00192-4 [16] Liu Xiangbing, Wang Rongshan, Ren Ai, et al. Evaluation of radiation hardening in ion-irradiated Fe based alloys by nanoindentation[J]. Journal of Nuclear Materials, 2014, 444(1/3): 1-6. [17] 王广厚. 粒子同固体相互作用物理学[M]. 北京: 科学出版社, 1991Wang Guanghou. Particle-solid interaction physics[M]. Beijing: Science Press, 1991 [18] Osetsky Y N, Bacon D J, Serra A, et al. Stability and mobility of defect clusters and dislocation loops in metals[J]. Journal of Nuclear Materials, 2000, 276(1/3): 65-77. [19] Singh B N, Foreman A J E, Trinkaus H. Radiation hardening revisited: role of intracascade clustering[J]. Journal of Nuclear Materials, 1997, 249(2/3): 103-115. [20] 郭立平, 罗凤风, 于雁霞. 核材料辐照位错环[M]. 北京: 国防工业出版社, 2017Guo Liping, Luo Fengfeng, Yu Yanxia. Dislocation loops in irradiated nuclear materials[M]. Beijing: National Defense Industry Press, 2017 [21] Changizian P, Zhang H K, Yao Z. Effect of simultaneous helium implantation on the microstructure evolution of Inconel X-750 superalloy during dual-beam irradiation[J]. Philosophical Magazine, 2015, 95(35): 3933-3949. doi: 10.1080/14786435.2015.1109152 [22] Tartour J P, Washburn J. Climb kinetics of dislocation loops in aluminium[J]. The Philosophical Magazine:A Journal of Theoretical Experimental and Applied Physics, 1968, 18(156): 1257-1267. doi: 10.1080/14786436808227755 [23] Yang Tengfei, Guo Wei, Poplawsky J D, et al. Structural damage and phase stability of Al0.3CoCrFeNi high entropy alloy under high temperature ion irradiation[J]. Acta Materialia, 2020, 188: 1-15. doi: 10.1016/j.actamat.2020.01.060 [24] Lu Chenyang, Yang Taini, Jin Ke, et al. Radiation-induced segregation on defect clusters in single-phase concentrated solid-solution alloys[J]. Acta Materialia, 2017, 127: 98-107. doi: 10.1016/j.actamat.2017.01.019 [25] Xiu Pengyuan, Bei Hongbin, Zhang Yanwen, et al. STEM characterization of dislocation loops in irradiated FCC alloys[J]. Journal of Nuclear Materials, 2021, 544: 152658. doi: 10.1016/j.jnucmat.2020.152658 [26] Murakami S, Miyazaki A, Mizuno M. Modeling of irradiation embrittlement of reactor pressure vessel steels[J]. Journal of Engineering Materials and Technology, 2000, 122(1): 60-66. doi: 10.1115/1.482766 [27] Yamamoto T, Odette G R, Kishimoto H, et al. On the effects of irradiation and helium on the yield stress changes and hardening and non-hardening embrittlement of ~8Cr tempered martensitic steels: compilation and analysis of existing data[J]. Journal of Nuclear Materials, 2006, 356(1/3): 27-49. [28] Pharr G M, Herbert E G, Gao Y F. The indentation size effect: a critical examination of experimental observations and mechanistic interpretations[J]. Annual Review of Materials Research, 2010, 40: 271-292. doi: 10.1146/annurev-matsci-070909-104456 [29] Wei Y P, Liu P P, Zhu Y M, et al. Evaluation of irradiation hardening and microstructure evolution under the synergistic interaction of He and subsequent Fe ions irradiation in CLAM steel[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2016, 676: 481-488. doi: 10.1016/j.jallcom.2016.03.167 [30] Konings R J M, Allen T R, Stoller R E, et al. Comprehensive nuclear materials[M]. Amsterdam: Elsevier Science, 2012. [31] Huang H F, Li D H, Li J J, et al. Nanostructure variations and their effects on mechanical strength of Ni-17Mo-7Cr alloy under xenon ion irradiation[J]. Materials Transactions, 2014, 55(8): 1243-1247. doi: 10.2320/matertrans.M2014075 [32] Heintze C, Bergner F, Hernández-Mayoral M. Ion-irradiation-induced damage in Fe-Cr alloys characterized by nanoindentation[J]. Journal of Nuclear Materials, 2011, 417(1/3): 980-983. 期刊类型引用(3)
1. 何进，赵士龙，郭凌伟，华有杰，叶仁广，徐时清. 反射式体布拉格光栅设计及其在激光器中的应用研究. 光电子·激光. 2024(02): 122-127 . 
百度学术2. 李奎奎，张伟桥，董风鑫，张建心，周旭彦. 高功率半导体激光叠阵光纤耦合系统与光束整形设计. 中国激光. 2024(17): 98-103 . 百度学术3. 任慧娟. 激光惯性约束下多帧影视图像视觉传达模型构建. 激光杂志. 2023(09): 103-108 . 百度学术其他类型引用(1)
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