Neutron irradiation effects of graphite serving in SPRR-300 reactor
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摘要: 随SPRR-300研究堆约30 a的长时间运行，位于活性区附近的石墨箱体经历了长期的中子辐照。在长期服役的石墨箱体上取样，研究了其热学、力学以及微观结构变化，并与商用IG110，NG-CT-10石墨进行了对比。研究结果表明，经长时间低剂量率的中子辐照后，SPRR-300堆内随堆辐照石墨的晶格中出现了明显的辐照损伤缺陷，这些缺陷主要为位错环、层错、孔洞和微裂纹等，并出现了一定程度的非晶化。这些辐照损伤缺陷直接或间接地引起了石墨热学、力学性能的变化，主要表现为热膨胀系数、热扩散系数、抗压强度和抗弯强度的下降以及弯曲弹性模量的上升。
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关键词:
- SPRR-300研究堆 /
- 石墨 /
- 中子辐照 /
- 辐照损伤 /
- 微观结构
Abstract: During the long period service in the SPRR-300 research reactor, the graphite box in the vicinity of the core has been irradiated for about 30 years. In this paper, we take samples from the graphite box and investigate the changes of the thermal, mechanical properties and microstructure, compare them with those of the commercial IG110 and NG-CT-10 graphite. We find that after the long-time service, the low fluence neutron irradiation has induced tremendous irradiation damage defects in the crystal structures of the SPRR-300 graphite. These defects are mainly dislocation loops, stacking faults, voids, microcracks, et al. A degree of amorphization has also been observed. Comparing with those of the IG110 and NG-CT-10 graphite, the coefficients of thermal expansion, thermal diffusivity, compression strength and the flexural strength of the SPRR-300 graphite decrease while the modulus of elasticity in flexure increase. The changes of the thermal and mechanical properties of the SPRR-300 graphite may due to the irradiation-induced defects.-
Key words:
- SPRR-300 research reactor /
- graphite /
- neutron irradiation /
- irradiation damage /
- microstructure
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工业CT技术[1-3]不受被检测物体材料、形状、表面状况等限制，能够给出被检测物体二维、三维图像，成像直观，分辨率高。因此，工业CT被广泛应用在我国航空、航天、兵器、汽车制造、铁路、考古等领域，应用范围涵盖缺陷检测、材料密度表征、尺寸测量、装配结构分析、逆向工程等[4-10]。随着工业CT技术在高端装备制造业中的应用和发展，精密复杂零部件的内部缺陷检测需求日益增加，对缺陷的检出尺度及测量精度要求极高，在特定的CT设备和工艺条件下，获得的CT图像中，小缺陷往往被噪声所掩盖，难以进行有效识别和表征[11-13]，直接影响工业CT缺陷测量的精度和准确性。因此，开展小缺陷工业CT无损检测方法研究是至关重要的，但当前相关技术研究主要集中在设备、算法和检测工艺等方面。缺陷尺度接近CT系统检出极限的内部小缺陷，在CT图像上表现出容积效应，或由于缺陷表面与CT扫描平面不垂直等因素，造成CT图像中缺陷边缘有较宽的灰度过渡区，形成了渐变边缘或称弱边缘，这时缺陷测量难度较高[14-20]。与此同时，缺陷类型、结构特点及伪影特性等多方面因素都对缺陷定量精度产生较大影响。
对于金属材料内部不规则形貌缺陷的工业CT无损检测，当前普遍采用半高宽缺陷尺寸计算法[21-23]，CT检测人员通过观察及经验判定缺陷位置，人为分割缺陷边缘。该方法适用于尺度远大于CT图像像素尺寸的缺陷评价，但当缺陷尺寸接近或小于像素尺寸时，CT检测人员判定的缺陷测量及评价结果存在很大误差，由此会产生“超标”误判，造成不必要的浪费。因此，在金属材料工业CT检测过程中，有必要研究一种适用不同CT设备及工艺参数的缺陷精确测量方法。
本文针对金属材料内部缺陷CT检测的特点，通过引入基于CT图像的点扩散函数(PSF)计算模型[24-26]，建立适用于金属材料内部缺陷的线阵工业CT测量模型，结合缺陷表面垂直度、缺陷大小等影响因素，对CT图像中缺陷边缘退化进行预测，利用当前图像PSF曲线进行缺陷的定量检测，以有效解决金属材料检测过程中小缺陷测量精度低的问题。
1. 缺陷评价方法
1.1 CT图像PSF测量模型
采用工业CT系统穿透被检测金属试样横截面，X射线透过衰减吸收被另一侧的线阵探测器接收，利用图像重建技术将内部结构及缺陷表现出来。工业CT图像中缺陷弱边缘是一种图像退化过程，该过程可以用原始图像与点扩散函数的卷积来描述，求解点扩散函数就是图像反卷积，将图像转换到频域上求解逆问题，考虑噪声影响，通过获取垂直于X射线平面的试样边缘图像灰度分布得到成像系统的近似点扩散函数(PSF)。
P(x,y)=FFT(g(x,y))−FFT(n(x,y))FFT(f(x,y))⋅eiφ (1) 式中：P(x, y)为系统PSF；f(x, y)为试样横截面图像；g(x, y)为CT扫描获得的退化图像；n(x, y)为加性噪声。
在特定工业CT系统下，电压、电流、切片厚度与切片位置等扫描参数确定后即可实现该函数的计算。将金属试样置于工业CT检测系统中，根据工业CT系统获取断层扫描图像直接计算得到系统近似点扩散函数。
在检测过程中，检测横截面应位于试样垂直界面中段，如图 1所示。若通过公式(1)直接计算系统调制传递函数方法，需要对噪声进行预测，该过程相当复杂。本文通过分段拟合统计一维边界函数方法可以较好地解决此问题。选取CT图像中一个长方形计算区域，使得试样边缘图像包含在该长方形区域中，对该区域进行二值化分割，在标准试块边缘上均匀提取N条等距离垂直于边缘的轨迹lN，各条轨迹上点的灰度值用一维数组表示，长度为n，则该一维数组lN(i), i∈(0, n)。将N条轨迹进行合并求平均，得到最初边缘响应函数(ERF)：
E=N∑i=1lN(i)N (2) 式中：E为最初边缘响应函数(ERF)。
为了进一步降低噪声对计算的干扰，采用分段最小二乘近似方法。假设由公式(2)得到的E数组长度为n，设e[i, i+t]为E的索引从i到i+t子数组，其中t表示数组e的长度，一般取21为宜。f表示对e进行最小二乘法拟合后的一维数组。
{f[i]=argmin[i+t∑j=i(f[j,j+t]−e[j,j+t])2],i∈(0,n−t)Efit(i)=f(i+t2) (3) 式中：Efit(i)为拟合后的边缘响应函数(ERF)。
对ERF进行拟合求导，并归一化计算(PSF)曲线。
P(x,y)=dEfit(i)max(dEfit(i)) (4) 1.2 缺陷定量评价模型
在特定检测系统和特定工艺下，得到实际CT图像中缺陷双边缘(PSF)曲线后，将其用于金属材料内部缺陷的定量检测方法中。在CT图像上设置一条通过缺陷中心的直线，该直线包含缺陷两端边缘，获取该直线所在位置对应的灰度值l[n]。采用1.1中分段最小二乘法拟合并求导的方法计算缺陷双边缘退化后的PSF曲线，左边缘曲线和右边缘曲线分别设为Vl和Vr。根据CT图像实际PSF计算缺陷边缘特征函数，计算公式为
R=Vl(r)P(x,y) (5) 此时缺陷边缘特征函数R可以根据边缘类型分为三类：
(1) 垂直平面边界特征函数Rvertical，其垂直于CT扫描平面，图像中灰度分布表现为有且仅有一个最大值，并且最大值附近数据急剧下降，呈现尖峰状，判断准则为num{maxRvertical}=1，如图 2所示。
(2) 斜边缘特征函数Rslope；其倾斜于X射线扫描平面，图像中灰度分布表现为方波数据，有n个最大值并且最大值附近数据急剧下降，判断准则为num{maxRslope}=n，如图 3所示。
(3) 任意曲面(不规则面)的边界特征函数Rsurface，如图 4所示。
根据上述缺陷边缘类型进行金属材料内部缺陷的定量反演：首先对过缺陷中心的直线灰度值l[n]进行求导，根据极值所在点确定缺陷边缘两端初始位置，设为a, b。取a, b中间点a+b2，将l[n]一分为二。分开进行定量反演，设其中一段为L(w)，其中w表示一维数组长度，假定一长度估计值x=x0，x0值由该边导数极值而定，其退化前的灰度幅值为H=max[L(w)]∑P。设边界类型数据为Xold(w)，计算方法如下：
(1) 当边界类型为垂直平面时
Xold (w)=H×ε(t),ε(t)={0,t<a,t>a+x01,a⩽t⩽a+x0 (6) (2) 当边界类型判断为斜边缘时
Xold(w)=H×ε(t)+H×[1−t−a−x0num{maxRslope }]ε(t)={0,t<a,t>a+x01,a⩽t⩽a+x0 (7) (3) 当边界类型判断为任意曲面(不规则面)的边界时
求max(Rsurface)，对应的索引为y，取x≥y的所有数据设为R′ surface[x]
Xold (w)=Hε(t1)+R′surface [y+t2−a−x0]ε(t2)ε(t1)={0,t1<a,t1>a+x01,a⩽t1⩽a+x0ε(t2)={0,t2⩽a+x01,t2>a+x0 (8) 将Xold(w)与标准PSF曲线进行卷积，计算与L(w)的标准偏差S(w)，x递增循环迭代。获得标准偏差S(w)的曲线，求最小偏差Smin(w)时的x，即为最佳长度值，代入Xold(w)中，获得最佳重构曲线Xnew(w)，处理流程如图 5所示。
图 5 缺陷单边定量反演流程图Figure 5. Flow chart of defects' single-sided quantitative inversion flow chart根据像素对应实际距离进行尺寸测量。设CT实际成像范围u×u，单位(mm)，图像尺寸v×v，单位(像素数)。CT图像像素物理距离为u/v。设测量曲线起点与终点分别为(x1, y1)和(x2, y2)。根据最佳重构曲线Xnew(w)，其实际长度应该为中间值的长度k(单位：mm)
{N=num(Xnew(w)>p),p=max[Xnew(w)]+min[Xnew(w)]2k=uv×N×√(x2−x1)2+(y2−y1)2max(|x2−x1|,|y2−y1|)+s (9) 式中：s为系统误差。
2. 结果与分析
2.1 实验方案及结果
图 6所示为本文使用的6 MeV高能工业CT系统，主要性能参数包括6 MeV能量的直线加速器，采用线阵探测器作为信号采集装置，具有608个通道数，垂直准直器开口为0.3 mm，相邻通道间隔为1.3 mm，水平准直器可调范围为0.25~5 mm，采用三代扫描方式，剂量率800 cGy/min·m，焦点直径≤2 mm，空间分辨率约为2 lp/mm，密度分辨率0.3%~1%，重建图像为4096×4096像素，重建视场半径为300 mm，切片厚度为1 mm，可微动1~10次。
选取图 7所示对比试块作为具体实验对象。试块为圆形薄片，直径为50 mm、厚度为1.2 mm，材质为高碳高铬钢，密度为7.75 g/cm3。采用电火花手段加工一系列不同直径的通孔来模拟金属材料内部小缺陷，通孔直径d分别为0.1，0.2，0.3，0.4，0.5 mm。
图 7 被检试样人工缺陷分布示意图(单位：mm)Figure 7. Diagram of artificial defects distribution in stainless steel samples利用高能工业CT系统获取断层扫描图像，计算边缘响应函数(ERF)，得到系统近似点扩散函数(PSF)，如图 8所示。
2.2 实验分析与验证
为验证以上所讨论的金属材料内部缺陷定量检测方法的有效性，将本文方法与文献[21]和[22]使用的传统半高宽法的计算结果进行比较，对比分析两方法曲线随缺陷尺寸和切片厚度的变化规律。图 9为两种方法在切片厚度为0.5 mm时不同尺寸缺陷的真实值/测量值比较曲线。从图 9中可以看出，在缺陷较大的情况下，PSF近似计算法和半高宽法的测量结果相对吻合；但当缺陷尺寸小于0.4 mm以后，半高宽法测量值较真值迅速增大，而本文方法的测量结果更接近真值。图 10所示为直径0.4 mm人工缺陷，在不同切片厚度下，采用两种方法获得的缺陷真实值/测量值比较曲线。可以看出，缺陷一定时，切片厚度较大的情况下，两种测量方法结果相对吻合；但当切片厚度小于0.5 mm以后，半高宽法测量值较真值偏差迅速增大，而本文方法的测量结果更接近真值。上述两种现象是由于当缺陷尺寸接近或小于有效射束宽度(BW)时，CT图像上缺陷呈现出的灰度变化规律与缺陷尺寸呈非线性趋势，故采用半高宽法测量值显然已与实际不相符。对比结果显示：本方法的测量精度优于传统半高宽法。
图 9 切片厚度0.5 mm下不同尺寸的缺陷真实值/测量值比较曲线Figure 9. Comparison of defect sizes slice thickness is 0.5 mm
图 10 不同切片厚度下缺陷直径测量值比较曲线Figure 10. Comparison of defect diameters with different slice thickness接下来通过观察缺陷尺寸为0.3 mm的灰度分布来分析PSF近似法的实际性能。如图 11所示，提取经过缺陷中心的线性灰度分布曲线图，本研究方法的缺陷近似计算结果与CT图像中缺陷大小相吻合，利用近似边缘退化缺陷灰度分析反求出缺陷的实际尺寸，能够较好地控制检测误差。
3. 结论
提出了基于工业CT测量模型的金属材料内部缺陷定量检测方法。该方法利用工业CT图像金属材料边缘近似计算图像PSF曲线，绘制不同缺陷边缘特征函数曲线，利用近似PSF曲线和缺陷边缘特征函数曲线反求出缺陷的实际尺寸。分析研究和人工缺陷的实验检测结果均验证了该方法对金属材料缺陷定量检测的有效性。相比较于半高宽缺陷测量方法，本研究方法对缺陷检测精度有较大的提高，尤其是在缺陷尺寸接近或小于有效射束宽度(BW)时，能够保证较高的缺陷测量精度。
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图 1 3种石墨30 ℃～600 ℃下长度方向上的形变
Figure 1. Deformation in length of three types of graphite in the temperature range of measurement
图 2 3种石墨30 ℃～300 ℃下热扩散系数
Figure 2. Thermal diffusivity of three types of graphite in the temperature range of measurement
图 5 IG110和NG-CT-10石墨原始试样的SEM照片
Figure 5. SEM images of the as-received IG110 and NG-CT-10 graphite
图 9 IG110石墨的选区电子衍射花样和不同区域的高分辨图片
Figure 9. The SAED pattern and different zones of the IG110 graphite
图 10 NG-CT-10石墨TEM样品的整体STEM明场像照片和局部放大片层及孔洞结构
Figure 10. The overall STEM bright field image and the local high-magnification image，layers and voids of the NG-CT-10 graphite
图 11 NG-CT-10石墨的选区电子衍射花样和不同区域的高分辨图片
Figure 11. SAED pattern and the HRTEM images and different zones of the NG-CT-10 graphite
表 1 3种石墨不同温度段的热膨胀系数
Table 1. Coefficients of thermal expansion of three types of graphite in the temperature range of measurement
temperature/℃ coefficient of thermal expansion/10−6 300# IG110 NG-CT-10 30～100 2.942 6 4.100 5 4.747 9 100～200 3.436 7 4.790 1 4.767 7 200～300 2.987 9 5.221 0 4.760 1 300～400 2.546 4 5.371 4 4.966 0 400～500 2.306 4 5.316 3 4.676 7 500～600 1.760 3 5.232 2 4.810 1 
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表 2 3组石墨的抗压强度
Table 2. Compression strength of three types of graphite
graphite compression strength/MPa sample 1 sample 2 sample 3 average standard deviation 300# 63.3 76.1 61 66.8 8.1 IG110 86.4 87.4 89.4 87.7 1.5 NG-CT-10 102.9 99.7 103.7 102.1 2.1
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表 3 3组石墨的抗弯强度
Table 3. Flexural strength of three types of graphite
graphite flexural strength/MPa sample 1 sample 2 sample 3 average standard deviation 300# 43.45 44.82 51.8 46.7 4.5 IG110 67.61 70.82 68.39 68.9 1.7 NG-CT-10 81.53 83.01 79.73 81.4 1.6
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表 4 3组石墨的弯曲弹性模量
Table 4. Modulus of elasticity in flexure of three types of graphite
graphite modulus of elasticity in flexure/GPa sample 1 sample 2 sample 3 average standard deviation 300# 29.5 24.6 31.5 28.5 3.6 IG110 22.3 28.3 29.6 26.7 3.9 NG-CT-10 21.1 23.6 21.8 22.1 1.3
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