Analysis of different burnup calculation models on nuclide components of spent fuel assembly in commercial pressurized water reactor
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摘要: 燃耗计算精度对提高乏燃料贮存效率有着重要影响，在应用燃耗信用制时，燃耗计算得到的核素成分偏差决定了乏燃料贮存的临界安全裕量。不同燃耗计算模型所得到的核素成分偏差各不相同，为提高燃耗计算精度，提出了一种装载不同燃料富集度的多组件燃耗计算模型，并使用不同燃耗计算模型分别对TMI-1反应堆NJ07OG组件中的6个样本进行了计算、对比和分析。结果表明，相比其他模型，考虑不同燃料富集度的多组件模型得到的235U、238U和239Pu等核素平均相对偏差更接近于零且6个样本的相对偏差分布更为平均。Abstract: Burnup credit has an important impact on improving the efficiency of spent fuel storage. In the burnup credit, the burnup calculation model can affect the nuclide composition deviation, and the more accurate the nuclide composition, the lower the critical safety margin for spent fuel storage. To improve the accuracy of the burnup calculation, a multi-assembly burnup calculation model loaded with different fuel enrichment is proposed in this paper. Six samples of TMI-1 reactor NJ07OG assemblies were calculated, compared and analyzed by using different burnup calculation models. The results show that the average relative deviations of 235U, 238U and 239Pu obtained from the multi-assembly burnup model with different fuel enrichment are closer to zero and the relative deviations are more evenly distributed among the six samples than that of other models.
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Key words:
- burnup calculation model /
- SFCOMPO-2.0 /
- nuclide deviation /
- burnup credit
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随着国内核电装机量的扩容，乏燃料数量在不断上升，乏燃料的贮存将面临巨大压力[1-2]。应用燃耗信用制技术（Burnup Credit，BUC）能够有效提升乏燃料贮存密度，缓解乏燃料贮存压力[3]。燃耗计算是BUC的重要环节，也是乏燃料后处理的基础。在燃耗计算中，实际燃耗过程复杂，且由于燃耗库的精度、核反应本身的随机性、输入参数上存在的固有误差以及选用不同的燃耗计算模型等因素，均会使燃耗计算得到的核素成分与实际情况存在偏差[4]。核素成分作为BUC临界安全分析的输入参数，其偏差将直接影响到临界计算的正确性，降低燃耗计算中核素成分的偏差及其不确定度能够压缩BUC临界安全分析的安全裕量，对提高乏燃料运输、贮存及后处理的经济性和安全性有着重要意义。
在BUC中量化燃耗计算偏差对临界计算的影响时，首先需要将大量燃耗计算结果与乏燃料成分实验基准数据进行对比验证和统计[5]。目前世界经济合作与发展组织（Organization for Economic Co-operation and Development，OECD）核能机构（Nuclear Energy Agency，NEA）已经建立了SFCOMPO2.0乏燃料核素成分实验基准数据库用于燃耗计算结果验证，但是SFCOMPO2.0中并未对影响燃耗计算结果的输入参数以及燃耗模型等因素进行统一的规定[6]。早在20世纪90年代，国际上就开始利用乏燃料成分实验基准数据对燃耗计算的核素成分进行对比验证[7-8]。国内上海交通大学和中国原子能科学研究院使用过单栅元燃耗模型得到SFCOMPO2.0中的乏燃料组件与燃耗计算的核素成分偏差[9-10]，南华大学和西安交通大学则使用单组件模型进行过乏燃料成分实验基准数据与燃耗计算核素成分的对比[11]。综上：国内外在做燃耗计算与乏燃料成分实验基准数据对比时，通常采用单栅元或单组件燃耗模型进行计算，但在模型构建时均未考虑过单个组件之外的中子通量密度变化，且关于不同燃耗计算模型对压水堆乏燃料组件核素成分的影响鲜有研究。
为提高燃耗计算精度，本文以SFCOMPO2.0中TMI-1压水堆的NJ07OG组件为例，提出一种考虑装载不同燃料富集度的多组件燃耗模型，并对不同燃耗模型进行计算、对比，分析不同燃耗计算模型对压水堆乏燃料组件核素成分的影响。
1. 计算模型
本文以SFCOMPO2.0乏燃料核素成分实验基准数据库中的TMI-001压水堆NJ07OG组件为例，对O1S1、O1S2、O1S3、O12S4、O12S5、O12S6共计6个测量样本点使用SCALE6.1/TRITON程序[12]开展燃耗计算，核数据库均选用SCALE基于ENDF/B－V制作的44群截面库，可分辨共振能区采用SCALE中的BONAMI模块进行处理[13]，不可分辨共振能区采用SCALE中的NITAWL模块进行处理，即采用Nordheim方法进行计算[14]。
1.1 燃耗实验基准题介绍
TMI-001压水堆包括177个燃料组件，每个燃料组件中包含208根燃料棒、16根控制棒导向管以及1根仪表导管，按照15×15正方形布置，NJ07OG组件的燃料棒布置如图1所示，6个样本在O1和O2燃料棒中的轴向位置如图2所示，图1、图2分别描述了6个样本在组件中的径向和轴向分布。此外，SFCOMPO2.0给出了6个样本在燃耗计算过程中的工况参数变化如图3所示，其中图3（a）为功率密度变化图，图3（b）为燃料温度变化图，图3（c）为慢化剂密度变化图，图3（d）为硼浓度变化图。NJ07OG组件在整个循环过程中控制棒下插。经文献查证[15]，O1S2样本和O12S5样本在测量前经历了1529天的冷却时间，其他样本均经历了1298天的冷却时间，因此在燃耗计算时需要对各样本的冷却时间进行对应的考虑。燃料几何信息如表1所示。
表 1 燃料组件几何参数表Table 1. Fuel assembly geometric parameters(mm) fuel pellet inner
diameterclad inner
diameterclad outer
diametercell pitch absorber rod
pellet diameterabsorber rod cladding
inner diameter9.40 9.58 10.92 14.43 8.64 9.14 absorber rod cladding
outer diameterguide tube
inner diameterguide tube
outer diameterinstrument tube
inner diameterinstrument tube
outer diameterassembly
pitch10.92 12.65 13.46 11.2 12.52 218.11 1.2 燃耗计算模型设计
在燃耗计算中，燃耗方程可以写成
$$ \begin{split} \dfrac{{d{N_i}(t)}}{{dt}} =& \displaystyle\sum\limits_m^n {{\gamma _{im}}} \bar \sigma _m^f{N_m}(t)\phi +\displaystyle\sum\limits_j^n {{{\bar \sigma }_{ij}}{N_j}(t)\phi } +\\[-2pt] & \displaystyle\sum\limits_k^n {{f_{ik}}{\lambda _k}{N_k}(t)} -\bar \sigma _i^a{N_i}(t)\phi - {\lambda _i}{N_i}(t) \end{split} $$ (1) 式中：
$ \displaystyle\sum\limits_m^n {{\gamma _{im}}} \bar \sigma _m^f{N_m}(t)\phi $ 为t时刻核素m裂变成核素i的产生速率；$ \displaystyle\sum\limits_j^n {{{\bar \sigma }_{ij}}{N_j}(t)\phi } $ 为t时刻核素j由中子反应生成核素i的产生速率；$ \displaystyle\sum\limits_k^n {{f_{ik}}{\lambda _k}{N_k}(t)} $ 为t时刻核素k衰变成核素i的产生速率；$ \bar \sigma _i^a{N_i}(t)\phi $ 为因吸收中子而减少的核素i的消失速率；$ {\lambda _i}{N_i}(t) $ 为因衰变而减少的核素i的消失速率。SCALE程序中采用矩阵指数法求解点燃耗方程[16]。在矩阵指数法中，考虑每个核素对所考虑核素的影响，因此点燃耗方程可以写成矩阵的形式
$$ {\boldsymbol{N}}' = {\boldsymbol{A}} {\boldsymbol{N}} $$ (2) 式中：
${\boldsymbol{N}}$ 为核素浓度向量；A为转化矩阵。转化矩阵A中所涉及的中子通量会随着时间和空间的不同而改变。由于在乏燃料核素成分实验中选取的是单根燃料棒中的小段长进行核素成分测量，因此在燃耗计算时，被测样本点处的中子通量密度与周围的中子通量密度并不一致。对于单栅元燃耗计算模型，无法考虑除被测样本以外的其他燃料栅元中子通量密度变化；对于单组件模型，尽管能对整个组件内的中子通量进行考虑，但实际上反应堆中相邻组件之间的燃料富集度、燃耗各不相同，这将导致组件边缘区域的中子通量密度存在变化，单组件模型无法对此情况进行考虑。因此，本文根据NJ07OG组件及其周围组件的燃料富集度装载情况，选取NJ07OG组件和离被测样本最近的3个1/4组件进行组合，以考虑组件边缘区域的中子通量密度变化。NJ07OG组件及其周围的燃料组件环境[17]如图4所示，其中控制棒材料为Al2O3-B4C。
图 4 TMI-1压水堆NJ07OG组件周围燃料布置图Figure 4. Layout of other assemblies around the TMI-1 pressurized water reactor NJ07OG assembly为对比不同燃耗计算模型对乏燃料核素成分的影响，本文设置了四种燃耗计算模型，分别命名为模型1、模型2、模型3、模型4。为反映四种模型的区别，以O1燃料棒上的O1S1样本为例构建燃耗计算模型，其中模型1为单栅元全反射计算模型，如图5（a）所示；模型2为单组件计算模型，如图5（b）所示；模型3为4个1/4组件组合而成的多组件模型，如图5（c）所示。模型4为考虑周围不同燃料富集度的多组件模型，选取被测样本所在的1/4组件和离被测样本最近的3个1/4组件进行组合，如图5（d）所示。模型4与模型3之间仅改变了被测样本周围组件的燃料富集度，如果模型3与模型2的结果一致，即证明模型4与模型2之间仅改变了被测样本周围组件的燃料富集度。
2. 计算结果
在乏燃料贮存水池中，通常采用APU-2等级的燃耗信用制[18]，APU-2等级考虑了乏燃料中易裂变同位素的净减少、锕系核素的中子吸收和部分裂变产物的中子吸收，本文选取的核素如表2所示。
表 2 选取的核素列表Table 2. Nuclides chosenactinide nuclides fission products 234U, 235U, 236U, 238U 151Eu, 153Eu, 143Nd, 145Nd, 148Nd 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu 147Sm, 149Sm, 150Sm, 151Sm, 152Sm 237Np, 241Am, 243Am, 244Cm 155Gd 首先，在乏燃料核素成分的实验测量中，通常根据148Nd核素的浓度变化来判断燃料的燃耗深度[19]，因此图6（a）对比了148Nd核素的不同燃耗模型计算值与实验值的相对偏差，并给出了实验值的测量不确定度。根据图6（a） 可以看出四种模型所计算的148Nd核素成分与实验值十分接近，且均在实验值的不确定性区间内，表明四种模型所计算的燃耗深度与实际燃耗深度基本相同。其次，在压水堆乏燃料贮存中，235U、238U和239Pu三种锕系核素对反应性影响最大[18]，图6分别给出了235U、238U和239Pu三种核素的6个样本在四种燃耗模型中计算值与实验值的相对偏差，并给出了三种核素实验值的测量不确定度。根据图6（b）可以看出，四种燃耗模型的235U核素成分计算值与实验值的相对偏差均超出了实验值的测量不确定度，这是因为燃耗计算中燃料温度、慢化剂密度、燃耗步长等参数以及核数据库的不确定性所造成的；根据图6（c）可以看出，四种模型计算的238U核素成分相对偏差均在实验测量的不确定性区间内；根据图6（d）可以看出，模型1的239Pu核素成分相对偏差均超出了实验测量的不确定性区间，模型2和3中O1S1、O1S2以及O12S4样本的239Pu核素成分相对偏差超出了实验测量的不确定性区间，模型4仅O1S2样本的239Pu核素成分相对偏差超出了实验测量的不确定性区间。
图 6 主要核素的不同模型计算值相对偏差对比图Figure 6. Comparison of relative deviations of calculated values for major nuclides在BUC中进行乏燃料核素成分偏差及偏差不确定度分析时，通常会引入核素修正因子进行偏差估计[4]。核素修正因子通过对多个乏燃料成分实验基准数据与燃耗计算值之比进行均值统计后得到。当核素修正因子越接近1时，核素的平均相对偏差越接近于0，此时BUC的核素成分偏差越小。
图7给出了各核素的平均相对偏差，从中可以看出以下几点：（1）模型2与模型3的计算结果非常吻合，这表明模型3与模型2能够进行等效替换，即证明模型4与模型2之间仅改变周围燃料的富集度；（2）模型1中235U、238U和239Pu等核素的平均相对偏差要大于其他模型；（3）模型4中235U、238U和239Pu等核素的平均相对偏差比其他模型更接近于0，且6个样本的相对偏差分布更为平均。
3. 结 论
本文使用不同的燃耗计算模型对TMI-001反应堆NJ07OG组件中的6个样本进行了计算、对比和分析。燃耗计算结果表明：除燃耗模型以外，还有其他因素影响了TMI-001反应堆NJ07OG组件中235U的核素成分偏差；考虑不同燃料富集度的多组件模型计算的235U、238U和239Pu三种主要锕系核素的平均相对偏差比单栅元模型分别降低了2.1%、0.2%和12.1%，比单组件模型分别降低了0.8%、0.1%和3.5%；相比其他模型，考虑不同燃料富集度的多组件模型得到的235U、238U和239Pu等核素平均相对偏差更接近于零且6个样本的相对偏差分布更为平均，推断出在BUC中使用不同燃料富集度的多组件模型进行燃耗计算可以降低核素成分的偏差。
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图 4 TMI-1压水堆NJ07OG组件周围燃料布置图
Figure 4. Layout of other assemblies around the TMI-1 pressurized water reactor NJ07OG assembly
图 6 主要核素的不同模型计算值相对偏差对比图
Figure 6. Comparison of relative deviations of calculated values for major nuclides
表 1 燃料组件几何参数表
Table 1. Fuel assembly geometric parameters
(mm) fuel pellet inner
diameterclad inner
diameterclad outer
diametercell pitch absorber rod
pellet diameterabsorber rod cladding
inner diameter9.40 9.58 10.92 14.43 8.64 9.14 absorber rod cladding
outer diameterguide tube
inner diameterguide tube
outer diameterinstrument tube
inner diameterinstrument tube
outer diameterassembly
pitch10.92 12.65 13.46 11.2 12.52 218.11 
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表 2 选取的核素列表
Table 2. Nuclides chosen
actinide nuclides fission products 234U, 235U, 236U, 238U 151Eu, 153Eu, 143Nd, 145Nd, 148Nd 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu 147Sm, 149Sm, 150Sm, 151Sm, 152Sm 237Np, 241Am, 243Am, 244Cm 155Gd
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