留言板

尊敬的读者、作者、审稿人, 关于本刊的投稿、审稿、编辑和出版的任何问题, 您可以本页添加留言。我们将尽快给您答复。谢谢您的支持!

姓名
邮箱
手机号码
标题
留言内容
验证码

聚苯乙烯相对分子量对薄壁聚苯乙烯空心微球质量的影响

徐文婷 李洁 刘一杨 陈强 易勇 刘梅芳

徐文婷, 李洁, 刘一杨, 等. 聚苯乙烯相对分子量对薄壁聚苯乙烯空心微球质量的影响[J]. 强激光与粒子束, 2022, 34: 052002. doi: 10.11884/HPLPB202234.210557
引用本文: 徐文婷, 李洁, 刘一杨, 等. 聚苯乙烯相对分子量对薄壁聚苯乙烯空心微球质量的影响[J]. 强激光与粒子束, 2022, 34: 052002. doi: 10.11884/HPLPB202234.210557
Shen Zhanpeng, Chen Xiaojuan, Chen Xueqian, et al. Two parameter optimization methods for large aperture mirror[J]. High Power Laser and Particle Beams, 2018, 30: 062001. doi: 10.11884/HPLPB201830.180011
Citation: Xu Wenting, Li Jie, Liu Yiyang, et al. Investigation into preparation of thin-walled polystyrene hollow microspheres for ICF[J]. High Power Laser and Particle Beams, 2022, 34: 052002. doi: 10.11884/HPLPB202234.210557

聚苯乙烯相对分子量对薄壁聚苯乙烯空心微球质量的影响

doi: 10.11884/HPLPB202234.210557
基金项目: 国家自然科学基金项目(21875061,52073264);西南科技大学基金项目(18fksy0203,19fksy08)
详细信息
    作者简介:

    徐文婷,xuwenting0827@163.com

    通讯作者:

    易 勇,yiyong@swust.edu.cn

    刘梅芳,liumeifang@caep.cn

  • 中图分类号: TL639

Investigation into preparation of thin-walled polystyrene hollow microspheres for ICF

  • 摘要: 激光惯性约束聚变(ICF)作为探索受控核聚变的有效途径,有望获得清洁无污染的能源,而薄壁聚苯乙烯(PS)空心微球是ICF物理实验中亟需的一类微球。针对薄壁空心微球因径厚比(直径/壁厚)增大导致其在干燥、使用中易开裂的问题,研究了PS原料对薄壁微球质量的影响,探讨了其影响机制。结果表明:当油相PS质量分数为4%时,随着油相粘度增加,W1/O/W2复合乳粒稳定性逐渐提高;当油相质量分数不低于8%时,复合乳粒稳定性良好。PS原料对微球表面粗糙度影响较小,微球球形度和壁厚均匀性随初始油相粘度的增大而降低,在干燥过程中微球开裂率随原料力学性能提高而减小。在外水相中引入氟苯(FB)液滴,延缓固化速率,可减小油相粘度增加对微球球形度和壁厚均匀性的不利影响。
  • 微波系统中常常需要使用到模式转换器以满足特定的传输需求,可见使用于某些微波源的输出转换或天线的馈电,将输入某种模式的微波转换成所需要的模式输出。对模式转换器来说,一般比较注重其匹配性、转换效率等指标。特别地,在高功率微波的应用环境下,其应具有较高的功率容量。随着高功率微波技术的发展,其对模式转换器的设计要求也同样提高了。圆波导中TE11模式与TM01模式互相转换是较为重要的一种转换应用,有多种不同特点的转换方法。例如使用周期微扰的转弯波导[1-2]功率容量高,但会占用较多的空间;或使用介质等材料以改变圆波导内某些区域的微波传播常数,而这种方法容易存在损耗大和功率容量偏低的问题[3-6];也可在圆波导内加入插板结构[7-8],但将增大器件的复杂程度,带宽变窄。为此,本文对一种紧凑的TE11-TM01圆波导模式转换器进行研究,其结构简单,具有良好的功率容量和转换带宽。

    根据导波理论,高功率圆波导模式的转换与所设计的转换结构紧密联系,同时应使用可允许的大直径圆波导来实现较高的功率容量。本文研究的模式转换器基于正交圆波导中所涉及的两种微波模式在场分量上的联系,并配合波导反向延长短路段实现匹配、模式转换和单路输出。模式转换器的结构如图 1图 2所示,在图 1中,转换器由一段被标记为A的传输TE11模式的波导、一段被标记为B的传输TM01模式的波导以及含有调配螺钉的短路段C共三个部分组成,微波由port 1输入。该转换器的微波传输路径呈直角转弯结构,两正交圆波导交汇处是模式的转换区域。分别对区域A,B用虚线作出四组正交的剖面(简称CS),其中CS1CS2平行于yz平面,CS3CS4平行于xy平面。一般地,为了描述电磁场转换的关系,对传输方向正交的微波模式对比时使用直角坐标分析比较方便,但在直角坐标下求解圆波导的模式较为困难。将区域A与B剖面上的电场与磁场给出于图 3,在其分图(a),(b)中,TE11模式微波的电场分布在经过波导的E面直角转弯90°转向后与TM01模式下的电场分布均为起止于金属边界的矢量,矢量线关于水平面对称;在分图(c),(d)中,两种模式的磁场分布均为水平同向分布的环形磁场,而由于模式类型不同,B区域中只存在径向的磁场,A区域中含有轴向磁场。这说明,利用正交传输的波导是它们形成高效模式转换的重要条件,从不同的坐标观察角度来看,微波满足的边界条件有可参考性,电磁波经过模式转换转向后,会有-z方向的传输分量,需要使用短路段调节匹配。

    图  1  转换器三维透视图
    Figure  1.  3-D diagram of the proposed mode converter
    图  2  转换器剖面图
    Figure  2.  Profile of the mode converter
    图  3  波导截面上的矢量场
    Figure  3.  Vector fields in the cross sections

    适当的波导直径能最大化地同时满足功率容量与高转换效率的需求。在模式转换区中,结构上的不连续使得其中产生高阶模式,此时可通过波导的截止功能来进行控制,在选择圆波导的直径d时,应满足带内既可传输TM01模式,又抑制TE21模式等更高阶模式的条件

    λc(TE21)<λ0<λc(TM01)
    (1)

    式中:λc是截止波长;λ0是工作波长。根据转换器的中心频率计算,选取了A,B,C三个区域圆波导的直径均为20.3 mm,这样可较方便地对转换器进行加工,但同时考虑到相同直径下的圆波导在传输不同模式时功率容量有差异,即传输TM01模式圆波导的功率容量低于传输TE11模式时的情况,因而可以进一步地在确定了直径的基础上适当增大输出圆波导的直径,使d1 < d2。小幅增大圆波导的直径能够使传输TM01模式时的最大场强与修改直径前传输TE11模式时的最大场强直到基本相等,并且因为位于区域B的圆波导对转换器的频率选择性没有直接联系,对转换效率的影响可以忽略,所以增大输出波导的直径的影响主要是提高了整体的功率容量,缺点是增加了波导的加工难度。经计算,输出圆波导直径取d2=21.9 mm。综上所述,本文设计的转换器可分为圆波导端口等直径与输入小于输出直径两种尺寸,其中一种加工难度更小,而另一种功率容量更高,在原理和结构上它们没有本质区别。

    虽然传输圆波导在计算的尺寸下可以有效抑制比TM01模式更高的高阶模式存在,但在模式中仍会混杂着一部分的TE11模式。波导短路段的作用是调节其的长度约为波导波长的一,半即h1=0.5λg(TM01),以使器件实现单端口输出。短路端驻波的频率选择性限制了器件的带宽,对此可通过在适当的位置引入调配螺钉以调节匹配。在考虑放置位置时,应将其设置于波导短路面处,指向与输出波导处于同一轴线,同时所设计的螺钉为圆柱形,圆柱半径较大,头部为半球状结构。其作用是:

    (1) 螺钉作为突出的结构,不降低转换器的功率容量。

    (2) 短路段在加入螺钉后等效为由圆波导与同轴波导组成,同轴段视为传输TEM波,相速与光速基本相同,所以该传输段总波导波长相比原来圆波导要短,可以缩短短路段的长度并提高带宽。此时微波在它们组成的传输线中仍要满足二分之一等效波长来获得匹配,将同轴波导段与圆波导段分开计算,有以下长度关系

    h4λ0+h1h4λg(TM01)=12
    (2)

    (3) 同轴段传输的模式主要为TEM模,电场矢量与短路面或螺钉侧壁垂直,同时TE11模式不能被有效激励。TEM模式与同向传输的TM01模转换效率较高,最终转换器可以获得良好的模式转换效率。

    通过结合式(2)计算,最终得到一组优化的参数为:d1=20.3 mm,d2=21.9 mm,d3 =8.9 mm,h1=14.1 mm,h2 =9.8 mm,h3=3.5 mm,h4=8 mm。

    使用时域有限差分法计算得到了图 4输入功率为0.5 W时的场强分布,其中图 4(a)表示圆波导端口直径一致(d1=d2)时的情况,可以看出, 其最大场强大于图 4(b)所表示输出端口增大后(d1 < d2)的对应数值,从实用性考虑,对后者的设计结果进行讨论。

    图  4  转换器内的电场强度分布
    Figure  4.  E-field distribution inside the mode converter

    转换器中的最大场强值是2252 V/m,该值接近相同条件下的空心波导计算得到的场强值2183 V/m。取约0.1 MPa的SF6气体环境下的击穿阈值11 MV/m[9],该转换器的功率容量约12 MW。图 5为模式转换效率随频率的变化规律,在频率12.7 GHz处转换效率达到99.6%,同时在11~14 GHz频带内TM01模式的转换效率处于90%以上。

    图  5  TM01模式的转换效率
    Figure  5.  Conversion efficiency of TM01 mode

    为了说明该设计在高功率系统中有可应用性,将转换器按尺寸等比例变换来改变工作频率至L波段,以便于在同一条件下对比部分同类高功率研究的最大场强。对比结果总结于表 1,其表明本设计的最大场强结果相对有优势,因此本文的转换器同样可以适用于高功率应用。

    表  1  最大场强值在同一频率下的对比
    Table  1.  Comparison of the maximum E-fields at the same frequency
    maximum E-field/(V·m-1) frequency/GHz
    this paper 322 1.75
    324 1.79
    Ref.[10] 750 1.75
    Ref.[11] 580 1.79
    下载: 导出CSV 
    | 显示表格

    螺钉直径和长度对转换效率有较重要的影响,在保证功率容量的前提下,对螺钉的参数在适当的范围内进行了扫描,其对应转换效率的结果表示于图 6图 7,这些曲线反映出因为高阶模式成分的增加而出现转换器在高频区域的转换效率大幅下降,其中螺钉的直径对实现最大转换效率的频点有明显影响。即使在最优参数下,转换器工作于高频区的转换效率分布规律仍然随着频率升高而快速下降,间接说明当前圆波导的尺寸条件优化了工作频率下的功率容量,但不能有效抑制高频的高阶模式。

    图  6  螺钉直径对转换效率的影响
    Figure  6.  Curves for conversion efficiency versus different diameters of the screw
    图  7  螺钉高度对转换效率的影响
    Figure  7.  Curves for conversion efficiency versus different heights of the screw

    按照图 8的连接方法进行器件驻波比的测量,所得到的结果与仿真结果一并描述于图 9中,其中包含了无螺钉、有螺钉以及其实测驻波比结果。其说明螺钉对拓展带宽的有明显促进作用,实验结果与模拟数据规律基本一致,驻波比小于1.3的频率范围是11.5~13.5 GHz。

    图  8  转换器驻波比测量
    Figure  8.  Measurement of VSWR
    图  9  驻波比测量结果与计算值对比
    Figure  9.  Simulated and measured VSWR

    本研究设计了一种基于正交圆波导结构的模式转换器,该器件使用了较大尺寸的调配螺钉来优化转换器的带宽。螺钉激起的TEM模式微波在其末端转化为圆波导中的TM01模式,通过控制短路面的位置与螺钉的长度,使该转换的TM01波的相位与圆波导从TE11模式直接转换至TM01模式的相位相同,获得单向输出。同样地,根据螺钉的工作方法,在设计时将其更换成圆锥台结构,依然可以获得类似本文中的结果。文中给出的设计结果表明,转换器工作于SF6绝缘气体和12.7 GHz条件时的功率容量为12 MW,转换效率超过90%以上的带宽超过20%。该转换器尺寸紧凑,同时又具有良好的功率容量,但不足之处是不能直接用于波导输入和输出端口方向为同一轴线上的场合。

  • 图  1  PS空心微球的制备过程

    Figure  1.  Preparation process of PS hollow microspheres

    图  2  PS-1的复合乳粒的失稳行为

    Figure  2.  Instability of PS-1 compound droplets

    图  3  W1/O/W2复合乳粒失稳时间

    Figure  3.  Instable time of W1/O/W2 compound droplets

    图  4  PS微球直径分布

    Figure  4.  Diameter of PS hollow microspheres

    图  5  PS空心微球的表面粗糙度

    Figure  5.  Surface roughness of PS hollow microspheres

    图  6  乙醇置换后的PS空心微球

    Figure  6.  PS hollow microspheres after ethanol replacement

    图  7  不同原料PS微球

    Figure  7.  Different PS microspheres

    图  8  不同温度下12% PS-FB

    Figure  8.  12% PS-FB at different temperatures

    图  9  不同FB添加量的PS微球

    Figure  9.  FB addition amount of PS microspheres

    表  1  不同PS原料的分子量及分子量分布

    Table  1.   Molecular weight and distribution of different PS materials

    sampleMw /(kg·mol−1)Mn /(kg·mol−1)Mw/Mn
    PS-1206.079.62.6
    PS-2250.4119.32.1
    PS-3297.892.93.2
    PS-4356.9254.21.4
    下载: 导出CSV

    表  2  质量分数4%PS-FB油相粘度(25 ℃)

    Table  2.   Mass fraction 4% PS-FB oil phase viscosity at room temperature (25 ℃)

    sample viscosity /(mPa·s)
    PS-1 3.55
    PS-2 3.95
    PS-3 4.69
    PS-4 5.50
    下载: 导出CSV

    表  3  PS微球乙醇置换后上浮率和干燥过程开裂率

    Table  3.   Floating rate after ethanol replacement and the cracking rate during the drying process of PS microspheres

    samplemicrosphere
    uplifting rate/%
    cracking rate of uplifted
    microspheres during drying/%
    PS-1 90 62
    PS-2 91 51
    PS-3 90 47
    PS-4 90 40
    下载: 导出CSV

    表  4  不同PS原料力学性能

    Table  4.   Mechanical properties of different PS

    sampleelongation at fracture/%tensile strength/MPaYoung’s modulus/MPa
    PS-1 2.00 18.06 875.51
    PS-3 2.28 24.14 936.62
    PS-4 2.49 28.46 1076.38
    下载: 导出CSV

    表  5  油相与外水相水溶液界面张力

    Table  5.   Interfacial tension between oil phase and external water phase

    sample interfacial tension /(mN·m−1
    PS-1 7.58±0.05
    PS-2 8.36±0.19
    PS-3 8.66±0.13
    PS-4 8.02±0.36
    下载: 导出CSV
  • [1] 张民, 张正炜, 张艳红. 液滴微流控技术制备功能型微球的研究进展[J]. 高校化学工程学报, 2020, 34(5):1102-1112. (Zhang Min, Zhang Zhengwei, Zhang Yanhong. Research progress on functional microsphere preparation by droplet microfluidic technology[J]. Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities, 2020, 34(5): 1102-1112 doi: 10.3969/j.issn.1003-9015.2020.05.002
    [2] Wang Jianmei, Wang Xueying, Li Yan, et al. Preparation and properties of magnetic polymer microspheres[J]. Polymer, 2020, 199: 122569. doi: 10.1016/j.polymer.2020.122569
    [3] 王月桐, 商珞然, 赵远锦. 基于液滴界面不稳定性的表面粗糙聚合物微球的制备及其细胞捕获应用[J]. 物理学报, 2020, 69:084701. (Wang Yuetong, Shang Luoran, Zhao Yuanjin. Surface-textured polymer microspheres generated through interfacial instabilities of microfluidic droplets for cell capture[J]. Acta Physica Sinica, 2020, 69: 084701 doi: 10.7498/aps.69.20200362
    [4] 高莎莎, 吴小军, 何智兵, 等. 激光惯性约束聚变靶制备技术研究进展[J]. 强激光与粒子束, 2020, 32:032001. (Gao Shasha, Wu Xiaojun, He Zhibing, et al. Research progress of fabrication techniques for laser inertial confinement fusion target[J]. High Power Laser and Particle Beams, 2020, 32: 032001
    [5] 门艳茹, 桑晓明, 杨贤金, 等. 惯性约束聚变靶丸的研究进展[J]. 材料导报, 2004, 18(s2):284-286,290. (Men Yanru, Sang Xiaoming, Yang Xianjin, et al. Research progress of target capsule for inertial confinement fusion[J]. Materials Review, 2004, 18(s2): 284-286,290
    [6] 张林, 涂海燕, 唐永健, 等. ICF靶PVA-PS双层空心微球的研制[J]. 高分子材料科学与工程, 1997, 13(s1):137-139. (Zhang Lin, Tu Haiyan, Tang Yongjian, et al. Fabrication of PVA-PS double-layered shells for ICF targtets[J]. Polymeric Materials Science and Engineering, 1997, 13(s1): 137-139
    [7] 许晓颖, 简科, 纪小宇. 靶丸用空心微球制备技术研究进展[J]. 硅酸盐学报, 2019, 47(12):1784-1791. (Xu Xiaoying, Jian Ke, Ji Xiaoyu. Research progress on preparation technology of hollow microspheres for targets[J]. Journal of the Chinese Ceramic Society, 2019, 47(12): 1784-1791
    [8] Arriaga L R, Amstad E, Weitz D A. Scalable single-step microfluidic production of single-core double emulsions with ultra-thin shells[J]. Lab on a Chip, 2015, 15(16): 3335-3340. doi: 10.1039/C5LC00631G
    [9] Nakano H, Fukuda T. Fabrication of a thin-walled plastic shell using emulsion technique[J]. Fusion Technology, 1999, 35(2): 189-193. doi: 10.13182/FST99-A11963920
    [10] 潘大伟, 杨璨, 李洁, 等. 聚α-甲基苯乙烯空心微球的开裂机理[J]. 高分子材料科学与工程, 2019, 35(4):47-51. (Pan Dawei, Yang Can, Li Jie, et al. Formation mechanisms of crack on surface of poly-alpha-methylstyrene shells[J]. Polymer Materials Science & Engineering, 2019, 35(4): 47-51
    [11] Pan Dawei, Huang Weixing, Chen Qiang, et al. Investigation of craze and cracks of polystyrene shells during drying process[J]. Fusion Science and Technology, 2018, 73(1): 59-67. doi: 10.1080/15361055.2017.1372678
    [12] Wagner H N R, Hühne C, Zhang J, et al. On the imperfection sensitivity and design of spherical domes under external pressure[J]. International Journal of Pressure Vessels and Piping, 2020, 179: 104015. doi: 10.1016/j.ijpvp.2019.104015
    [13] Gentekos D T, Sifri R J, Fors B P. Controlling polymer properties through the shape of the molecular-weight distribution[J]. Nature Reviews Materials, 2019, 4(12): 761-774. doi: 10.1038/s41578-019-0138-8
    [14] Liu Meifang, Liu Yiyang, Li Jie, et al. Improvement of sphericity of thick-walled polystyrene shell[J]. Colloids and Surfaces A:Physicochemical and Engineering Aspects, 2015, 484: 463-470. doi: 10.1016/j.colsurfa.2015.08.031
    [15] Chen Qiang, Huang Yong, Liu Meifang, et al. Parabolic effects of viscosity on dispersion and stability of millimeter-scale W1/O/W2 double droplets for ICF polymer shells[J]. Journal of Dispersion Science and Technology, 2021,doi: 10.1080/01932691.2021.1883441.
    [16] Park J I, Saffari A, Kumar S, et al. Microfluidic synthesis of polymer and inorganic particulate materials[J]. Annual Review of Materials Research, 2010, 40: 415-443. doi: 10.1146/annurev-matsci-070909-104514
    [17] Liu Meifang, Chen Sufen, Qi Xiaobo, et al. Improvement of wall thickness uniformity of thick-walled polystyrene shells by density matching[J]. Chemical Engineering Journal, 2014, 241: 466-476. doi: 10.1016/j.cej.2013.08.120
    [18] Liu Meifang, Su Lin, Li Jie, et al. Investigation of spherical and concentric mechanism of compound droplets[J]. Matter and Radiation at Extremes, 2016, 1(4): 213-223. doi: 10.1016/j.mre.2016.07.002
    [19] Liu Meifang, Ai Xing, Liu Yiyang, et al. Fabrication of solid CH-CD multilayer microspheres for inertial confinement fusion[J]. Matter and Radiation at Extremes, 2021, 6: 025901. doi: 10.1063/5.0033103
    [20] Chen Qiang, Chen Sufen, Liu Meifang, et al. Influence of fluorobenzene mass transfer on the qualities of poly-α-methylstyrene shells[J]. RSC Advances, 2018, 8(7): 3687-3693. doi: 10.1039/C7RA09799A
  • 期刊类型引用(5)

    1. 时英钟,邵帅,邵明振. 大口径激光发射窗口镜多点支撑下结构研究. 机械设计与制造. 2024(07): 145-150 . 百度学术
    2. 郑胜亨,马文静,杨英,曹庭分,陈晓娟,郭雨源,廖予祯,张鑫,韩伟,邓学伟,胡东霞. 大口径反射镜低应力夹持技术. 强激光与粒子束. 2021(09): 10-15 . 本站查看
    3. 孙奇,宫雪非. 基于混合优化方法的大口径主镜设计. 光学学报. 2020(22): 114-121 . 百度学术
    4. 丁锴铖,连华东,蔺宇辉. 基于等效模型的多层蜂窝堆栈ULE反射镜优化设计研究. 光学技术. 2019(01): 16-20 . 百度学术
    5. 黎代维,胡绍全,陈学前,陈晓娟. 大口径反射镜背部支撑结构的响应面优化方法. 强度与环境. 2019(01): 42-48 . 百度学术

    其他类型引用(5)

  • 加载中
图(9) / 表(5)
计量
  • 文章访问数:  799
  • HTML全文浏览量:  266
  • PDF下载量:  33
  • 被引次数: 10
出版历程
  • 收稿日期:  2021-12-11
  • 修回日期:  2022-03-15
  • 录用日期:  2022-04-01
  • 网络出版日期:  2022-04-06
  • 刊出日期:  2022-05-15

目录

/

返回文章
返回